李福林1,2, 付銳,1,2, 白云瑞3, 孟令超1,2, 譚海兵3, 鐘燕3, 田偉3, 杜金輝1,2, 田志凌2

GH4096合金在高溫下具有優(yōu)異的高溫強(qiáng)度、抗蠕變、抗疲勞和高損傷容限等綜合性能，目前已經(jīng)用于制造我國(guó)先進(jìn)航空航天發(fā)動(dòng)機(jī)用渦輪盤(pán)、軸和環(huán)等零件[1~4]。GH4096合金主成分與美國(guó)通用電器(GE)公司的粉末冶金合金Renen88DT相當(dāng)，強(qiáng)化相γ'相的體積分?jǐn)?shù)約40%左右，屬于典型的沉淀強(qiáng)化型高合金化高溫合金[5]。合金鍛件采用真空感應(yīng)+電渣重熔連續(xù)定向凝固冶煉、約束鐓粗開(kāi)坯+ 3D整體鍛造制坯、模鍛成型的鑄錠冶金工藝路線(xiàn)制備，經(jīng)高靈敏度的超聲波水浸探傷后使用[5,6]。

熱加工是變形高溫合金得到優(yōu)異的力學(xué)性能和理想組織的最重要工序之一。動(dòng)態(tài)回復(fù)和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶伴隨著整個(gè)熱加工過(guò)程。科研人員[7~18]對(duì)高溫合金及合金鋼的熱加工行為進(jìn)行了較多研究，認(rèn)為溫度、應(yīng)變速率和應(yīng)變是影響熱變形行為和組織的主要因素，并給出了相應(yīng)的熱變形方程和熱加工條件。高溫合金微觀組織中的晶界和沉淀強(qiáng)化相是影響熱變形為和組織演變的主要因素。研究者[19~23]系統(tǒng)研究了初始組織為單一組織狀態(tài)的合金的熱變形行為及動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，例如In718、In625、U720Li和Rene88DT等，但針對(duì)粗晶和細(xì)晶2種狀態(tài)的對(duì)比研究報(bào)道較少。一般來(lái)講，純金屬或合金中的第二相顆粒或溶質(zhì)原子對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為有重要的影響，例如鋁合金中尺寸細(xì)小的共格Al3(Er, Zr)相由于限制了位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)而增加了再結(jié)晶抗力[24]，熱等靜壓態(tài)粉末FGH96合金中大尺寸的蝶形γ'相誘導(dǎo)位錯(cuò)再結(jié)晶形核[25]，以及變形U720合金通過(guò)形成樹(shù)枝狀的γ'相能夠在特定溫度區(qū)間改善熱加工塑性[26]。但關(guān)于第二相顆粒對(duì)高溫合金熱加工行為和再結(jié)晶組織演變及形核機(jī)制的影響研究卻相對(duì)較少。

本工作系統(tǒng)研究了初始晶粒尺寸分別為180、90、45和15 μm的GH4096合金試樣，在溫度范圍1050~1120℃、應(yīng)變速率0.001~0.1 s-1條件下的熱變形行為及組織演變規(guī)律，建立了熱變形本構(gòu)方程，并分析了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為機(jī)制。通過(guò)不同的熱處理工藝得到不同狀態(tài)的γ'相，研究了其對(duì)熱變形行為和再結(jié)晶組織演變的影響規(guī)律，旨在為獲得工程化生產(chǎn)的高均質(zhì)化GH4096合金提供理論指導(dǎo)。

1 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)采用真空感應(yīng)熔煉+電渣重熔連續(xù)定向凝固工藝熔煉制備直徑270 mm的GH4096合金定向凝固鑄錠，合金的主要化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)為：Cr 16.0，Co 13.0，W 4.0，Mo 4.0，Ti 3.80，Al 2.20，Nb 0.70，C 0.050，B 0.015，Zr 0.050，Ni余量。定向凝固鑄錠經(jīng)過(guò)高溫均勻化熱處理后，進(jìn)行約束鐓粗開(kāi)坯，并經(jīng)3D整體鍛造制備得到不同晶粒組織的坯料。一部分熱壓縮試樣取自開(kāi)坯和3D整體鍛造不同火次過(guò)程中的坯料，其平均晶粒尺寸分別為180、90、45和15 μm，試樣分別標(biāo)記為d1、d2、d3和d4，用來(lái)研究初始晶粒尺寸對(duì)熱變形行為和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶組織的影響，應(yīng)變速率0.1 s-1。另一部分熱壓縮試樣取自經(jīng)過(guò)高溫均勻化熱處理的鑄錠，采用不同的冷卻速率得到γ'相平均尺寸為1和2 μm的樣品，分別標(biāo)記為c1和c2，用來(lái)研究γ'相對(duì)熱變形行為和再結(jié)晶組織的影響。

熱變形實(shí)驗(yàn)采用尺寸為直徑14 mm、高21 mm的圓柱形試樣，利用MTS伺服液壓熱模擬設(shè)備進(jìn)行壓縮實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)溫度范圍為1050~1120℃，應(yīng)變速率分別為0.001、0.01和0.1 s-1，工程應(yīng)變?cè)?0%~80%之間。試樣上下端面涂有玻璃防護(hù)潤(rùn)滑劑，以盡可能減小端面摩擦力，熱壓縮用模具的溫度與試樣加熱溫度一致，試樣隨爐升至實(shí)驗(yàn)溫度保溫15 min后開(kāi)始?jí)嚎s，壓縮完成后迅速水淬，以保留高溫下變形組織。熱壓縮后的試樣沿軸向進(jìn)行線(xiàn)切割，對(duì)試樣的剖面依次進(jìn)行砂紙磨光、機(jī)械拋光或電解拋光、腐蝕。采用PM3金相顯微鏡(OM)對(duì)初始組織及熱壓縮后的微觀組織進(jìn)行觀察，采用JSM-7800F掃描電鏡(SEM)對(duì)壓縮后的組織和γ'相進(jìn)行觀察，采用JSM-7800F電子背散射衍射(EBSD)系統(tǒng)對(duì)壓縮后樣品微觀組織中的晶界、亞晶界進(jìn)行識(shí)別分析，并采用TECNAI G2 F20透射電鏡(TEM)對(duì)熱變形后的微觀組織進(jìn)行觀察。

2 結(jié)果與討論

2.1 熱變形前的初始組織

圖1為GH4096合金鍛態(tài)試樣d1~d4的顯微組織，晶粒均呈現(xiàn)近似等軸狀。相較于其他3種試樣，細(xì)晶狀態(tài)下的試樣d4中一次γ'相數(shù)量較多，尺寸較大，起到了釘扎晶界作用。

圖1

圖1   4種具備不同初始晶粒尺寸的試樣(d1~d4)熱壓縮前金相組織

Fig.1   OM images of d1-d4 samples with different initial grain sizes before hot deformation

(a) d1 (180 μm) (b) d2 (90 μm) (c) d3 (45 μm) (d) d4 (15 μm)

圖2a和b為分別為GH4096合金鑄態(tài)試樣c1和c2的金相組織，可觀察到柱狀晶界，熱壓縮方向均沿柱狀晶生長(zhǎng)方向。圖2c為c1試樣在高溫均勻化熱處理后以50℃/h速率冷卻至650℃以下γ'相的SEM像，圖2d為c2試樣在高溫均勻化熱處理后以15℃/h速率冷卻至650℃以下γ'相的SEM像，冷速由50℃/h降至15℃/h，γ'相發(fā)生了不穩(wěn)定長(zhǎng)大，且顆粒間距增加。

圖2

圖2   2種鑄態(tài)試樣(c1和c2)經(jīng)不同工藝處理后熱壓縮前的組織

Fig.2   OM images (a, b) and SEM images of γ' phase (c, d) of as-cast samples treated by different processes before hot compression (a, c) c1 (1 μm) (b, d) c2 (2 μm)

2.2 初始晶粒尺寸對(duì)流變行為的影響

圖3a~d給出了試樣(d1~d4)在應(yīng)變速率為0.1 s-1和不同溫度熱壓縮條件下的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線(xiàn)。當(dāng)熱變形溫度為1060~1100℃時(shí)，隨著初始晶粒尺寸的減小(即晶界數(shù)量和面積的增加)，熱變形流變應(yīng)力顯著降低。而當(dāng)熱變形溫度達(dá)到1120℃時(shí)，初始晶粒尺寸對(duì)流變應(yīng)力的影響程度降低，達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)應(yīng)力已經(jīng)非常接近。圖3e給出了初始晶粒尺寸對(duì)峰值流變應(yīng)力的影響，溫度≤ 1100℃時(shí)，隨著初始晶粒尺寸的降低，峰值應(yīng)力顯著降低，而在1120℃熱變形時(shí)，具有不同初始晶粒尺寸的試樣熱變形峰值應(yīng)力之間的差值減小。對(duì)于d4試樣來(lái)說(shuō)，晶粒尺寸為15 μm，存在相當(dāng)數(shù)量的、尺寸較大的一次γ'相，且一次γ'相與基體失去共格關(guān)系，在亞固溶溫度范圍內(nèi)(合金強(qiáng)化相γ'相全溶溫度為1110℃，低于全溶溫度則為亞固溶溫度)熱變形過(guò)程中d4試樣相較于其他3組試樣流變應(yīng)力更低，從某種程度上釘扎晶界的非共格一次γ'相對(duì)降低熱變形抗力有一定貢獻(xiàn)。選取了主要元素成分與晶粒尺寸相同的粉末冶金FGH96合金熱變形行為[27]進(jìn)行對(duì)比，擠壓態(tài)FGH96合金中的一次γ'相尺寸和數(shù)量明顯少于變形GH4096合金；在1050℃、0.1 s-1熱變形條件下，擠壓態(tài)FGH96合金和變形GH4096的峰值流變應(yīng)力分別為290和195 MPa，相差約100 MPa；而當(dāng)熱變形溫度接近于γ'相的全溶溫度時(shí)，變形抗力差距減小，2種合金的峰值流變應(yīng)力均為150 MPa左右，從實(shí)驗(yàn)的角度上證實(shí)了在亞固溶溫度下熱變形時(shí)，一次γ'相可降低熱變形流變應(yīng)力。Zhang等[28]研究指出，對(duì)于具有高γ'相含量的高溫合金雙相細(xì)晶組織來(lái)說(shuō)，特殊的γ-γ'相界面能夠顯著提升熱塑性、降低加工流變應(yīng)力。

圖3

圖3   不同初始組織試樣(d1~d4)在應(yīng)變速率為0.1 s-1和不同溫度下熱壓縮的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線(xiàn)及峰值流變應(yīng)力曲線(xiàn)

Fig.3   True stress-strain curves (a-d) and peak stress curves (e) of samples d1-d4 under thermal compression at the strain rate of 0.1 s-1 and different temperatures

(a) 1060oC (b) 1080oC (c) 1100oC (d) 1120oC (e) comparison of peak stress

2.3 γ' 相對(duì)流變行為的影響

熱變形溫度為亞固溶溫度(1060和1080℃)時(shí)，2種鑄態(tài)試樣c1和c2的熱變形行為如圖4所示。c2試樣的峰值流變應(yīng)力一定程度上低于c1，溫度越低流變應(yīng)力差異越明顯，應(yīng)變速率越低流變應(yīng)力差異越明顯。當(dāng)應(yīng)變速率為0.1 s-1時(shí)，流變軟化現(xiàn)象越明顯。粗化的γ'相誘導(dǎo)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶發(fā)生動(dòng)態(tài)軟化是導(dǎo)致c2流變應(yīng)力低于c1的主要原因。鑄態(tài)試樣的緩冷處理使得彌散細(xì)小的γ'相發(fā)生粗化，導(dǎo)致附近基體中Ti、Al或Nb等原子的貧化。基體中溶質(zhì)原子對(duì)位錯(cuò)有釘扎作用，原本與基體呈共格關(guān)系的細(xì)小彌散的γ'相阻礙位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)，難以形成特定的位錯(cuò)結(jié)構(gòu)及增加相應(yīng)界面取向梯度。隨著γ'相的粗化，基體中溶質(zhì)原子濃度的降低以及與基體逐漸喪失共格關(guān)系的γ'相會(huì)減小位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的阻力，熱變形過(guò)程中位錯(cuò)更容易開(kāi)動(dòng)、滑移，隨著變形量的進(jìn)一步增加，出現(xiàn)位錯(cuò)誘導(dǎo)相界或原始晶界再結(jié)晶形核[29]。從另一方面來(lái)說(shuō)，當(dāng)基體中Ti、Al或Nb等溶質(zhì)原子貧化時(shí)，一定程度上減弱了固溶強(qiáng)化作用，降低了基體強(qiáng)度。Lu等[30]發(fā)現(xiàn)GH4742合金在較低溫度下熱變形，粗化的γ'相可降低變形抗力，有利于動(dòng)態(tài)再結(jié)晶。前期針對(duì)晶粒度約為ASTM 4級(jí)的鍛態(tài)GH4096合金研究[31]得到，在亞固溶溫度范圍下熱變形時(shí)，粗化的γ'相可降低變形抗力。當(dāng)溫度升至1080℃，接近γ'相全溶溫度，則γ'相尺寸越小，其動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的軟化效果減弱。Fahrmann和Suzuki[26]在研究Udimet 720合金時(shí)發(fā)現(xiàn)，熱處理后的冷卻速率從30℃/s降至0.03℃/s后形成粗化的樹(shù)枝晶γ'相，極大改善了材料的熱加工塑性，并在一定溫度范圍內(nèi)有效降低了材料的拉伸強(qiáng)度，較慢的冷卻速率形成的γ'相組織能夠促進(jìn)基體中的(111)<110>滑移系的開(kāi)動(dòng)，進(jìn)而得到優(yōu)異的熱加工塑性。

圖4

圖4   2種鑄態(tài)試樣(c1和c2)在亞固溶溫度1060和1080℃下的熱壓縮流變真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線(xiàn)

Fig.4   True stress-strain curves of the two samples c1 and c2 in the as-cast state under hot compression at the sub-solvus solution temperatures of 1060oC (a) and 1080oC (b)

根據(jù)應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)，對(duì)比分析了c1和c2試樣的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶臨界應(yīng)變，如圖5所示。在亞固溶溫度范圍內(nèi)進(jìn)行熱變形時(shí)，粗化的γ'相可降低再結(jié)晶臨界應(yīng)變，溫度越高，臨界再結(jié)晶應(yīng)變?cè)酱蟆Ｔ谶^(guò)固溶溫度范圍內(nèi)進(jìn)行熱變形時(shí)，由于γ′相尺寸差異減小，因此對(duì)再結(jié)晶行為的影響程度大大降低。

圖5

圖5   c1和c2試樣熱壓縮過(guò)程的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶臨界應(yīng)變(應(yīng)變速率為0.1 s-1)

Fig.5   Critical strain of dynamic recrystallization (DRX) of samples c1 and c2 in as-cast state at the strain rate of 0.1 s-1

2.4 基于不同初始晶粒尺寸的熱變形本構(gòu)方程建立

本工作采用Sellars和McTegart[8]提出的雙曲正弦函數(shù)形式的本構(gòu)方程描述合金熱變形的流變應(yīng)力與應(yīng)變速率、變形溫度的關(guān)系：

式中，$\dot{?}$為應(yīng)變速率(s-1)，T為溫度(℃)，A和α為材料常數(shù)，Q為變形激活能(kJ·mol-1)，σ為應(yīng)力(MPa)；n為應(yīng)力指數(shù)，R為理想氣體常數(shù)。

當(dāng)ασ < 0.8時(shí)， 式(1)可以簡(jiǎn)化為 式(2)，而當(dāng)ασ > 1.6時(shí)方程可以簡(jiǎn)化為 式(3)。由 式(2)和(3)可求得 式(4)中的α值。

對(duì) 式(1)取自然對(duì)數(shù)可得 式(5)：

根據(jù) 式(5)，對(duì)ln$\dot{?}$和ln[sinh(ασ)]關(guān)系進(jìn)行不同溫度下的線(xiàn)性回歸可得n：

同樣地，根據(jù) 式(5)，對(duì)ln$\dot{?}$和1 / T關(guān)系進(jìn)行不同應(yīng)變速率下的線(xiàn)性回歸可得Q：

由于流變應(yīng)力是隨著應(yīng)變不斷變化的，所以通過(guò)本構(gòu)方程預(yù)測(cè)合金流變行為是必不可少的。根據(jù) 式(2)和(3)計(jì)算了試樣d1~d4在不同真應(yīng)變條件下的α值，如表1所示。由于α值在不同變形參數(shù)條件和應(yīng)變下偏差不到5%，因此以下計(jì)算認(rèn)為α為常數(shù)。不同合金以及同種合金不同組織狀態(tài)下的變形本構(gòu)方程的α值是不一樣的，如晶粒尺寸70 μm的Haneys230合金α為0.006586 MPa-1 [32]，IN718合金的α為0.012 MPa-1 [33]。根據(jù) 式(5)計(jì)算n值，根據(jù) 式(7)，計(jì)算試樣d1~d4的Q值，見(jiàn)表2所示。圖6所示為以試樣d2為例的計(jì)算過(guò)程。計(jì)算結(jié)果表明，隨著初始晶粒尺寸的減小，n和Q均減小，這可能與初始晶粒尺寸的減小導(dǎo)致晶界數(shù)量和面積的增加能促進(jìn)再結(jié)晶形核有關(guān)，也與再結(jié)晶形核機(jī)制的轉(zhuǎn)變有關(guān)。在Dehghan-manshadi和Hodgson[34]研究奧氏體不銹鋼熱變形過(guò)程中晶粒尺寸對(duì)激活能的影響時(shí)，也得到了類(lèi)似的結(jié)果，隨著晶粒尺寸的減小，再結(jié)晶機(jī)制從不連續(xù)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶(DDRX)向連續(xù)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶(CDRX)轉(zhuǎn)變或是Belyakov等[35]提出的晶界滑移機(jī)制，并通過(guò)再結(jié)晶機(jī)制的變化解釋了變形激活能的變化。Oudin等[36]在研究Ti無(wú)間隙原子鋼初始晶粒尺寸對(duì)激活能影響時(shí)，也得到了類(lèi)似的結(jié)果。

表1   不同初始組織試樣(d1~d4)在不同真應(yīng)變下熱變形的常數(shù)α值 (MPa-1)

Table 1  ɑ values of samples d1-d4 under different true strains

新窗口打開(kāi)| 下載CSV

表2   不同初始組織試樣(d1~d4)的平均α值、應(yīng)力指數(shù)n和熱變形激活能Q

Table 2  Average ɑ values, stress index n and thermal deformation activation energies Q of samples d1-d4

新窗口打開(kāi)| 下載CSV

圖6

圖6   d2試樣峰值應(yīng)力與應(yīng)變速率和溫度倒數(shù)的函數(shù)關(guān)系

Fig.6   Peak stress of sample d2 as a function of strain rate ($\dot{?}$) (a) and temperature (T) (b)

變形溫度和應(yīng)變速率之間可相互補(bǔ)償，稱(chēng)為溫度補(bǔ)償?shù)膽?yīng)變速率，定義為Z參數(shù)，見(jiàn) 式(8)[8]。由 式(1)和 式(8)可得到 式(9)。

圖7給出了試樣d1和d2的lnZ-ln(sinh(ασ))關(guān)系曲線(xiàn)，進(jìn)行線(xiàn)性擬合后得到lnA和n，Z隨著峰值應(yīng)力的增加而增加，在整個(gè)變形參數(shù)范圍內(nèi)，lnZ與ln[sinh(ασ)]符合良好的線(xiàn)性關(guān)系，且其與計(jì)算值(散點(diǎn))吻合得非常好，擬合結(jié)果顯示線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)R2均達(dá)到0.99。其中d1試樣的lnA為145，n為4.56；d2試樣的lnA為125，n為4.27；d3試樣的lnA為103，n為3.83；d4試樣的lnA為103，n為3.15；得到的n與表2中數(shù)據(jù)接近。因此，d1~d4的熱變形本構(gòu)方程分別見(jiàn)式(10)~(13)：

圖7

圖7   不同初始組織試樣(d1和d2) Z參數(shù)與峰值應(yīng)力的函數(shù)關(guān)系

Fig.7   Peak stress of samples d1 (a) and d2 (b) as a function of Z parameters

2.5 初始晶粒尺寸對(duì)熱變形組織演變規(guī)律的影響

具有不同初始晶粒尺寸試樣d1~d4在不同熱變形條件下的微觀組織如圖8所示。工程應(yīng)變50%、應(yīng)變速率為0.1 s-1時(shí)，溫度對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的影響最為顯著。當(dāng)溫度為1120℃時(shí)，4種試樣都發(fā)生了完全再結(jié)晶，初始晶粒尺寸越大，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶后的新晶粒尺寸越大。當(dāng)溫度為1080℃時(shí)，不同初始晶粒尺寸對(duì)發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶程度的影響較大，初始晶粒尺寸較大的d1和d2試樣只觀察到了拉長(zhǎng)的變形晶粒，金相組織下難以觀察到新的再結(jié)晶晶粒。d3試樣在1080℃只發(fā)生了部分動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，只有當(dāng)累計(jì)變形量達(dá)到一定值后，才能實(shí)現(xiàn)完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶。此外，在亞固溶溫度范圍熱變形時(shí)，再結(jié)晶的晶粒尺寸不會(huì)隨著初始晶粒尺寸的改變而變化，初始晶粒尺寸只會(huì)影響發(fā)生再結(jié)晶的體積分?jǐn)?shù)。值得注意的是，如圖9所示，對(duì)于初始晶粒尺寸為15 μm的d4試樣，在低于1100℃進(jìn)行熱變形時(shí)，隨著應(yīng)變的增加，發(fā)生再結(jié)晶的晶粒不再發(fā)生細(xì)化，工程應(yīng)變從30%增加到50%，再增加到70%時(shí)，晶粒尺寸仍為15 μm左右。對(duì)于d4試樣，當(dāng)熱變形溫度降低至1080和1060℃時(shí)，晶粒進(jìn)一步細(xì)化，新的再結(jié)晶晶粒尺寸細(xì)于初始晶粒尺寸，說(shuō)明發(fā)生了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，而當(dāng)實(shí)現(xiàn)了完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶以后，繼續(xù)增加變形量，晶粒尺寸保持不變。因此，對(duì)于GH4096合金而言，當(dāng)熱變形溫度為亞固溶溫度范圍時(shí)，發(fā)生完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的晶粒尺寸不會(huì)隨著應(yīng)變的增加而變化。這使工程化生產(chǎn)GH4096合金大尺寸坯料時(shí)，采用多個(gè)循環(huán)的3D整體鍛造(多向鍛造)獲得無(wú)變形死區(qū)、無(wú)混晶組織的高均質(zhì)化的細(xì)晶鍛坯成為可能[37]。

圖8

圖8   不同初始晶粒尺寸的試樣(d1~d4)在應(yīng)變速率為0.1 s-1和工程應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)不同溫度下熱壓縮后的金相組織

Fig.8   OM images of samples d1 (a, b), d2 (c, d), d3 (e, f), and d4 (g, h) under hot compression at different temperatures, the strain rate of 0.1 s-1, and the engineering strain of 50% (a, c, e, g) 1120oC (b, d, f, h) 1080oC

圖9

圖9   d4試樣在1100℃、0.1 s-1下經(jīng)過(guò)不同工程應(yīng)變熱壓縮后的OM像

Fig.9   OM images of fine grained d4 sample deformed at 1100oC, 0.1 s-1 and different engineering strains

(a) 30% (b) 50% (c) 70%

為說(shuō)明初始晶粒尺寸對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的影響，依據(jù)應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)得到了不同初始組織試樣的再結(jié)晶臨界應(yīng)變。材料發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶都具有一定的變形條件參數(shù)即Z，一般來(lái)說(shuō)，當(dāng)應(yīng)變ε為一定值時(shí)，隨著Z參數(shù)的增加，再結(jié)晶的驅(qū)動(dòng)力會(huì)減小。當(dāng)Z參數(shù)一定時(shí)，隨著ε的增加，DRX面積分?jǐn)?shù)會(huì)明顯增加。因此，存在一個(gè)再結(jié)晶的臨界應(yīng)變εc，當(dāng)應(yīng)變大于εc時(shí)，DRX才發(fā)生，根據(jù)應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)就可以確定εc。根據(jù)Poliak等[38]和Stewart等[39]提供的方法，即由加工硬化率與應(yīng)變微分關(guān)系可以求出εc。如圖10所示，當(dāng)應(yīng)變速率為0.1 s-1時(shí)，在所有熱變形溫度下，隨著初始晶粒尺寸的減小，發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的臨界應(yīng)變減小，因此，初始晶粒尺寸的細(xì)化能促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶更早發(fā)生。有研究[40]指出，對(duì)于GH4720Li合金，更大的初始晶粒尺寸會(huì)導(dǎo)致DDRX的延遲，細(xì)小初始晶粒尺寸的試樣由于更多的晶界數(shù)量和面積能夠快速實(shí)現(xiàn)完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，這與本工作的規(guī)律是一致的。

圖10

圖10   不同初始組織試樣(d1~d4)熱壓縮過(guò)程中的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶臨界應(yīng)變

Fig.10   Dynamic recrystallization critical strain of the samples d1-d4 during thermal compression

2.6 初始晶粒尺寸對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為及軟化機(jī)制的影響

針對(duì)d2試樣研究了亞固溶溫度下的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶組織演變規(guī)律，并對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶及軟化機(jī)制進(jìn)行分析。圖11a~d所示為d2試樣在1100℃熱壓縮后不同取向角度界面的EBSD組織分布圖，其中黑色粗實(shí)線(xiàn)表示取向差> 15°的大角度界面(high angle grain boundary，HAGB)，紅色細(xì)實(shí)線(xiàn)表示取向差在1°~5°范圍內(nèi)的亞界面(subboundary)，黑色細(xì)實(shí)線(xiàn)代表取向差在5°~15°范圍之間的小角度界面(low angle grain boundary，LAGB)，綠色細(xì)實(shí)線(xiàn)代表孿晶界。圖11a所示為經(jīng)過(guò)工程應(yīng)變?yōu)?0%的熱變形后原始晶界上發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，再結(jié)晶晶粒尺寸細(xì)小，在靠近動(dòng)態(tài)再結(jié)晶處有大量亞晶分布，沿著變形晶粒內(nèi)部方向亞晶數(shù)量逐漸減少、密度降低。當(dāng)應(yīng)變?cè)黾又?0% (圖11b)，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)繼續(xù)增加，形成了典型的再結(jié)晶項(xiàng)鏈組織。當(dāng)應(yīng)變繼續(xù)增加至80%時(shí)(圖11c和d)，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)繼續(xù)增加達(dá)到50%，由于熱變形時(shí)間較長(zhǎng)并伴隨產(chǎn)生一定變形熱，隨著變形量的增加形成的新動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸保持不變，在新的再結(jié)晶晶粒的晶界附近處仍可見(jiàn)較高密度的亞晶界面，以此循環(huán)往復(fù)，再結(jié)晶以原始晶界弓出亞晶形核的方式逐漸吞噬整個(gè)原始晶粒而實(shí)現(xiàn)完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶。圖11e~g對(duì)不同變形量下的不同取向差角度界面進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，隨著變形量的增加，亞界面和小角度晶界的比例降低，大角度晶界特別是孿晶數(shù)量呈現(xiàn)較大比例增加，因此再結(jié)晶的過(guò)程就是亞晶不斷形核長(zhǎng)大而被消耗，最后形成大角度界面的再結(jié)晶晶粒的過(guò)程。

圖11

圖11   d2試樣在1100℃下熱壓縮后通過(guò)EBSD采集到的晶界-亞晶界再結(jié)晶組織演化及取向差統(tǒng)計(jì)

Fig.11   Grain boundary-subgrain boundary recrystallization structure evolution diagrams (a-d) and orientation analyses (e-g) of d2 sample obtained by EBSD after hot compression at 1100oC (HAGB—high angle grain boundary, LAGB—low angle grain boundary, SB—subgrain boundary) (a, e) 50% engineering strain (b, f) 70% engineering strain (c, d, g) 80% engineering strain

圖12為細(xì)晶d4試樣在1100℃熱壓縮后不同取向角度界面的EBSD組織分布圖，對(duì)應(yīng)不同顏色的實(shí)線(xiàn)的標(biāo)記規(guī)則與圖11相同，其中一次γ'相被清晰地標(biāo)記成細(xì)實(shí)線(xiàn)或粗實(shí)線(xiàn)，說(shuō)明其取向差已經(jīng)大于5°。當(dāng)工程應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)，可觀察到極少量的亞晶界面；應(yīng)變?cè)黾又?0%，亞晶數(shù)量有所增加，但亞晶整體數(shù)量仍較少，顯示已經(jīng)發(fā)生了完全動(dòng)態(tài)再結(jié)晶。對(duì)于細(xì)晶d4試樣來(lái)說(shuō)，在亞固溶溫度1100℃進(jìn)行熱變形時(shí)，隨著應(yīng)變的增加，微觀組織中晶粒的尺寸保持不變，這進(jìn)一步驗(yàn)證了圖8中的現(xiàn)象。對(duì)比圖11和12，在同樣的熱變形溫度1100℃下，原始組織的粗晶和細(xì)晶試樣得到的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒平均尺寸相同均為15 μm左右。同樣地，當(dāng)熱變形溫度繼續(xù)降低時(shí)規(guī)律是一樣的，可以認(rèn)為在亞固溶溫度下熱變形時(shí)，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的晶粒尺寸與初始晶粒尺寸無(wú)關(guān)。

圖12

圖12   d4試樣在1100℃下熱壓縮后晶界-亞晶界組織的EBSD像

Fig.12   EBSD images of the grain boundary-subgrain boundary recrystallization structure of d4 sample after hot compression at 1100oC

(a) 30% engineering strain (b) 50% engineering strain

為分析初始晶粒尺寸對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶機(jī)制的影響，選取d2和d4試樣進(jìn)行了TEM觀察，結(jié)果如圖13和14所示。圖13顯示，在1100℃、0.1 s-1條件下d2試樣經(jīng)過(guò)30%和50%變形量的熱壓縮后，晶界附近塞積了大量位錯(cuò)，晶界呈現(xiàn)彎曲弓出的形態(tài)。在圖13b中觀察到了原始晶界處形成了亞晶結(jié)構(gòu)，這與圖11中晶界-亞晶界的組織結(jié)構(gòu)特征是一致的，原始晶界是再結(jié)晶優(yōu)先形核的位置。相較于晶內(nèi)，晶界附近的位錯(cuò)密度更高，累積的儲(chǔ)存能更大，儲(chǔ)存能的累積量決定了再結(jié)晶的熱力學(xué)條件。亞固溶溫度變形時(shí)，由于晶界遷移速率小，要在很短時(shí)間內(nèi)形成穩(wěn)定的核心，必須更多地依賴(lài)于晶界遷移驅(qū)動(dòng)力，即要求有更高的累積儲(chǔ)存能量。在變形晶粒內(nèi)部?jī)?chǔ)存能比晶界區(qū)小得多，相較于晶內(nèi)，晶界率先達(dá)到形核條件，因此原始晶界附近為優(yōu)先形核的位置，亞固溶溫度下完全再結(jié)晶所需的變形量較大。圖14所示為d4試樣在1100℃、0.1 s-1條件下經(jīng)過(guò)不同變形量后的TEM像。圖14a觀察到了短的位錯(cuò)線(xiàn)切入到一次γ'相，圖14b中相鄰的一次γ'相發(fā)生合并，位錯(cuò)切入到一次γ'相中并形成堆垛層錯(cuò)(stacking fault，SF)，隨著變形量的繼續(xù)增加，如圖14c和d中所示，觀察到了無(wú)位錯(cuò)切入的一次γ'相和堆垛層錯(cuò)剪切的一次γ'相，而大角度晶界處和基體內(nèi)并未發(fā)現(xiàn)位錯(cuò)滑移形成高密度位錯(cuò)塞積的情況。當(dāng)初始試樣為雙相細(xì)晶組織時(shí)，比如d4試樣含有較高體積分?jǐn)?shù)的一次γ'相，一次γ'相與基體之間形成了非共格界面(如圖12所示)，這種非共格相界面具有較強(qiáng)的快速遷移能力，熱塑性變形過(guò)程中一次γ'相能夠參與變形，當(dāng)位錯(cuò)和層錯(cuò)切入到一次γ'相中，在繼續(xù)變形過(guò)程中，位錯(cuò)能夠輕松湮滅而整體保持了較低的位錯(cuò)密度，這是發(fā)生了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的結(jié)果[27,32]。對(duì)于GH4096合金鍛態(tài)組織在亞固溶溫度下進(jìn)行熱變形，當(dāng)初始晶粒尺寸較大時(shí)，熱變形動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制主要為應(yīng)變誘導(dǎo)原始晶界弓出亞晶形核的再結(jié)晶軟化機(jī)制；當(dāng)初始晶粒為細(xì)小的雙相組織時(shí)，其動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制為晶界和第二相非共格界面協(xié)同滑移的軟化機(jī)制。

圖13

圖13   粗晶d2試樣在1100℃、0.1 s-1，工程應(yīng)變?yōu)?0%和50%時(shí)熱壓縮后顯微組織的TEM像

Fig.13   TEM images of coarsen grained d2 samples after hot compression at 1100oC, 0.1 s-1

(a) 30% engineering strain (b) 50% engineering strain

圖14

圖14   細(xì)晶d4試樣在1100℃、0.1 s-1，不同應(yīng)變熱壓縮后顯微組織的TEM像

Fig.14   TEM images of fine grained d4 samples after hot compression at 1100oC, 0.1 s-1 and different engineering strains (SF—stacking fault)

(a) 30% engineering strain (b) 50% engineering strain (c, d) 70% engineering strain

2.7 γ' 相對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為及軟化機(jī)制的影響

圖15所示為鑄態(tài)c1和c2試樣在亞固溶溫度1060和1080℃熱變形(50%、0.1 s-1)后晶界-亞晶界EBSD組織分布圖。與圖11類(lèi)似，在靠近原始晶界處和已經(jīng)發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒附近的亞晶界密度較高，距離大角度晶界越遠(yuǎn)，亞晶界的密度越小。可以看出，c2試樣動(dòng)態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)顯著高于c1。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，c2試樣在1060℃熱壓縮后的再結(jié)晶分?jǐn)?shù)接近80%，1080℃下也超過(guò)60%。c1試樣在1060℃下，只在粗大柱狀晶的原始晶界附近觀察到了零星的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒。c1試樣的亞晶界數(shù)量明顯高于c2試樣。當(dāng)溫度從1060℃增加逐漸接近于γ'相全溶溫度時(shí)，在1080℃下 γ'相尺寸減小的同時(shí)γ'相體積分?jǐn)?shù)也在減小，γ'相尺寸的減小大大阻礙了再結(jié)晶。因此當(dāng)γ'相尺寸減小而引起再結(jié)晶抗力增加時(shí)，熱變形溫度應(yīng)該控制在更低的溫度范圍。

圖15

圖15   鑄態(tài)試樣(c1和c2)熱壓縮(50%、0.1 s-1)后晶界-亞晶界EBSD像

Fig.15   EBSD images of grain boundary-subgrain boundary of cast samples c1 (a, c) and c2 (b, d) after hot compression (50%, 0.1 s-1)

(a, b) 1060oC (c, d) 1080oC

圖16所示為c2試樣在1060℃、0.1 s-1條件下熱變形后的顯微組織，在樹(shù)枝狀γ'相周?chē)植贾鴦?dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒，新的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸細(xì)小。采用TEM觀察分析了2組試樣在1060℃下熱變形后γ'相對(duì)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶機(jī)制的影響，如圖17所示。圖17a和b顯示c1試樣原始晶界處吸收了長(zhǎng)的位錯(cuò)線(xiàn)，但并未發(fā)現(xiàn)再結(jié)晶晶粒。圖17c顯示c2試樣中樹(shù)枝狀的γ'相吸收了大量位錯(cuò)線(xiàn)，并且亞晶界通過(guò)不斷吸收位錯(cuò)使其取向差增加轉(zhuǎn)變成大角度晶界，圖17d中觀察到γ'相附近的位錯(cuò)亞結(jié)構(gòu)，并發(fā)現(xiàn)部分尺寸較小的γ'相存在于已經(jīng)完成動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的晶粒內(nèi)。

圖16

圖16   c2試樣經(jīng)過(guò)1060℃、50%、0.1 s-1熱變形后顯微組織的SEM像及γ'相與再結(jié)晶晶粒的交互作用

Fig.16   SEM images of c2 sample after thermal deformation at 1060oC, 50%, and 0.1 s-1, showing the interaction between γ' phase and recrystallized grains

(a) coasening of the γ' phase in the DRX grain boundary (b) DRX grains interacting with γ' phase

圖17

圖17   鑄態(tài)試樣(c1和c2)經(jīng)過(guò)1060℃、0.1 s-1熱壓縮(50%)后顯微組織的TEM像

Fig.17   TEM images of as-cast c1 and c2 samples after hot compression 50% at 1060oC, 0.1 s-1 (a, b) c1 sample, grain boundary absorbing lots of dislocation lines (c, d) c2 sample, showing γ' stimulated DRX nucleation

前期在針對(duì)變形GH4096鍛態(tài)合金的再結(jié)晶行為機(jī)制研究[31]中發(fā)現(xiàn)，與細(xì)小彌散分布的γ'相顆粒相比，粗化的γ'相顆粒可以促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶形核，增加了再結(jié)晶的面積分?jǐn)?shù)。動(dòng)態(tài)再結(jié)晶主要是亞晶的形成及隨后的形核長(zhǎng)大，存在一個(gè)亞晶核心形成的臨界形核半徑尺寸Rc[41]：

式中，${?}_{\mathrm{G}\mathrm{B}}$為特殊的晶界能；PD是儲(chǔ)存的變形能，為第二相對(duì)位錯(cuò)和亞界面施加的阻礙力；PZ可以描述為Zener釘扎；PZ與第二相顆粒的體積分?jǐn)?shù)成正比，與顆粒的尺寸呈反比。對(duì)于本工作中的鑄態(tài)GH4096合金來(lái)說(shuō)，c1試樣得到的γ'相更彌散尺寸更細(xì)小，熱變形過(guò)程中γ'相更容易被位錯(cuò)剪切，很難形成特定的位錯(cuò)亞結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的取向梯度，所形成的釘扎力更大，Rc更大。對(duì)于鑄態(tài)的c2試樣，采用熱處理手段得到尺寸粗化的樹(shù)枝狀γ'相在亞固溶溫度下進(jìn)行熱變形，PZ更小，有利于位錯(cuò)塞積而成為亞晶形成的核心，進(jìn)而促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。萬(wàn)志鵬等[42]研究細(xì)晶GH4720Li合金的動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制時(shí)，發(fā)現(xiàn)合金在1060~1120℃之間的亞固溶溫度范圍下進(jìn)行熱變形，均發(fā)生了非連續(xù)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為，晶內(nèi)的γ'相顆粒的釘扎作用能夠有效阻礙位錯(cuò)滑移，部分再結(jié)晶晶粒以相界面誘導(dǎo)再結(jié)晶形核。這與本工作結(jié)果是一致的。對(duì)于鑄態(tài)GH4096合金，在亞固溶溫度下熱變形時(shí)，隨著γ'相顆粒的粗化，動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制由原始晶界弓出亞晶形核再結(jié)晶軟化機(jī)制，向原始晶界弓出亞晶形核機(jī)制和γ'相界面誘導(dǎo)再結(jié)晶形核的再結(jié)晶軟化機(jī)制轉(zhuǎn)變。

對(duì)于包含多種相的合金而言，第二相顆粒對(duì)再結(jié)晶的重要影響可以歸結(jié)為3個(gè)方面：(1) 可以增加再結(jié)晶的儲(chǔ)存能和驅(qū)動(dòng)力；(2) 大尺寸的顆粒可以直接成為再結(jié)晶的形核位置；(3) 密集分布的細(xì)小顆粒對(duì)再結(jié)晶晶界有顯著的釘扎作用。前2個(gè)方面的影響主要是促進(jìn)再結(jié)晶，第3方面主要是阻礙再結(jié)晶。因此，對(duì)于熱變形過(guò)程中的再結(jié)晶行為，特別是再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)，以及再結(jié)晶晶粒尺寸和織構(gòu)等，依賴(lài)于這3個(gè)方面中的哪個(gè)占主導(dǎo)作用。是否會(huì)促進(jìn)再結(jié)晶的發(fā)生取決于是否會(huì)出現(xiàn)由第二相顆粒產(chǎn)生位錯(cuò)引起的驅(qū)動(dòng)力增加以及顆粒誘導(dǎo)形核(particle stimulated nucleation)。合金中第二相顆粒的尺寸、間距和體積分?jǐn)?shù)等組織特征影響著再結(jié)晶的貢獻(xiàn)程度和最終的組織特征。有學(xué)者[43]在研究Al-Si、Al-Cu合金時(shí)指出，相較于基體，當(dāng)含有尺寸大于1 μm的第二相顆粒且顆粒間距較大時(shí)，能夠促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶發(fā)生，同一種合金隨著顆粒尺寸和間距的變化，呈現(xiàn)出不同的抑制再結(jié)晶或促進(jìn)再結(jié)晶現(xiàn)象，第二相顆粒還能通過(guò)對(duì)晶界的釘扎作用來(lái)影響晶界的形態(tài)。

對(duì)于層錯(cuò)能較高、容易產(chǎn)生動(dòng)態(tài)回復(fù)的合金，動(dòng)態(tài)回復(fù)容易使第二相顆粒附近形成的幾何必需位錯(cuò)湮滅，因此難以通過(guò)第二相顆粒來(lái)促進(jìn)再結(jié)晶的發(fā)生。對(duì)于層錯(cuò)能低的鎳基變形合金GH4096來(lái)說(shuō)，鑄錠均勻化熱處理后通過(guò)緩慢的冷卻速率或鍛態(tài)下形成的雙相細(xì)晶組織，得到粗化的第二相γ'相顆粒，在亞固溶溫度下熱變形時(shí)可有效實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)軟化并促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生，同時(shí)在較低溫度下熱變形可得到尺寸非常細(xì)小的再結(jié)晶晶粒。

3 結(jié)論

(1) GH4096合金在熱變形溫度為1060~1120℃范圍內(nèi)，隨著熱變形前鍛態(tài)組織中初始晶粒尺寸的減小，即平均晶粒尺寸從180 μm減小至15 μm，熱變形流變峰值應(yīng)力降低，熱變形溫度越高流變應(yīng)力差異越小。建立了與初始晶粒尺寸有關(guān)的熱變形本構(gòu)方程。隨著初始晶粒尺寸的減小，熱變形激活能降低。

(2) 對(duì)于鍛態(tài)GH4096合金，隨著初始晶粒尺寸的減小，相同熱變形條件下的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)更高，發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的臨界應(yīng)變降低。在過(guò)固溶溫度下熱變形時(shí)，隨著初始晶粒尺寸的減小，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸減小；在亞固溶溫度下熱變形時(shí)，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸與初始晶粒尺寸無(wú)關(guān)，且與變形量無(wú)關(guān)。

(3) 對(duì)于鍛態(tài)GH4096合金，在亞固溶溫度下熱變形時(shí)，初始晶粒尺寸大的粗晶試樣動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制為原始晶界弓出亞晶形核的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶機(jī)制；對(duì)于初始晶粒尺寸細(xì)小的雙相細(xì)晶試樣，熱變形是以原始晶界及強(qiáng)化相的非共格相界面協(xié)同滑移為主導(dǎo)的動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制。

(4) 對(duì)于鑄態(tài)GH4096合金，隨著γ'相尺寸和間距的增加，亞固溶溫度下熱變形抗力降低，發(fā)生再結(jié)晶的臨界應(yīng)變降低，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)增加，亞固溶溫度下的動(dòng)態(tài)軟化機(jī)制主要為原始晶界弓出再結(jié)晶形核和粗化第二相誘導(dǎo)再結(jié)晶形核軟化機(jī)制。