SA508-3鋼是第三代核電機(jī)組的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料，具有良好的強(qiáng)韌性、抗輻照腫脹性以及優(yōu)異的加工性能，廣泛應(yīng)用于核電壓力容器、蒸發(fā)器和穩(wěn)壓器等核心構(gòu)件。在實(shí)際工程應(yīng)用中，SA508-3鋼構(gòu)件熱處理工藝為調(diào)質(zhì)處理(淬火+高溫回火)，其中淬火組織以馬氏體和下貝氏體為主。隨著構(gòu)件向大型化、一體化方向發(fā)展，受限于淬火冷卻能力，核電SA508-3鋼鍛件中心部位通常得到由貝氏體鐵素體和M-A島(由馬氏體(M)和/或殘余奧氏體(AR)共同構(gòu)成)組成的粒狀貝氏體組織，經(jīng)高溫回火后，常出現(xiàn)低溫沖擊韌性較差或不穩(wěn)定問(wèn)題。研究[1~3]表明，M-A島及其高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物將對(duì)低合金粒狀貝氏體鋼沖擊韌性有著重要的影響。因此，關(guān)注核電SA508-3鋼中M-A島及其高溫回火轉(zhuǎn)變過(guò)程，對(duì)改善核電SA508-3鋼鍛件的低溫沖擊韌性具有重要的價(jià)值。

由于M-A島中的M相比貝氏體鐵素體基體具有更高的C濃度和硬度，一般認(rèn)為M-A島中硬脆的M將會(huì)惡化低合金鋼低溫沖擊韌性[4,5]。然而，關(guān)于M-A島中AR所扮演的角色存在較大的爭(zhēng)議：如Lambert等[6]認(rèn)為M-A島中的AR能提高焊縫金屬的沖擊韌性；而Verrier等[7]在研究用于海洋平臺(tái)的低合金鋼時(shí)發(fā)現(xiàn)，AR促進(jìn)了微裂紋萌生和擴(kuò)展，M-A島中每增加1%AR (體積分?jǐn)?shù))，材料Charpy沖擊韌脆轉(zhuǎn)變溫度(DBTT)提高15℃。造成上述截然相反的結(jié)果可能與M-A島中AR的成分、形貌和穩(wěn)定性，以及其回火分解產(chǎn)物等相關(guān)[8]。近年來(lái)一些學(xué)者[1,9]通過(guò)中低溫回火熱處理，調(diào)控粒狀貝氏體中M-A島與基體的匹配性及其AR的穩(wěn)定性，以達(dá)到改善粒狀貝氏體鋼低溫韌性的目的。然而，針對(duì)粒狀貝氏體M-A島中AR高溫回火轉(zhuǎn)變過(guò)程及其對(duì)沖擊韌性影響研究卻較少。這是因?yàn)橐环矫妫钬愂象w鋼主要在非調(diào)質(zhì)或中低溫回火狀態(tài)使用(如高強(qiáng)管線鋼、橋梁和建筑用鋼)；另一方面，大尺寸M-A島中的M和AR經(jīng)高溫回火后均轉(zhuǎn)變成了鐵素體和聚集的碳化物[10]，它們將對(duì)沖擊韌性產(chǎn)生不利影響，應(yīng)盡可能在淬火過(guò)程加以嚴(yán)格控制，但目前M-A島中M和AR高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物差異及其對(duì)沖擊韌性影響至今仍不明確。

對(duì)于核電SA508-3鋼等厚壁鍛件而言，粒狀貝氏體中M-A島存在3種形態(tài)[11]：① 晶界或基體內(nèi)塊狀M-A島；② 基體內(nèi)的長(zhǎng)條形M-A島；③ 貝氏體板條內(nèi)的薄膜M-A島。由于厚壁鍛件中心部位淬火冷速有限，易形成塊狀M-A島，其尺寸較大、富C程度較高，經(jīng)高溫回火后，它對(duì)核電SA508-3鋼大鍛件沖擊韌性危害最大[12,13]。因此，研究塊狀M-A島高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物及其對(duì)SA508-3鋼力學(xué)性能影響顯得尤為重要。一般地，塊狀M-A島中AR類似于過(guò)冷奧氏體，回火過(guò)程中其轉(zhuǎn)變產(chǎn)物具有復(fù)雜多樣性，在一定條件下能轉(zhuǎn)變成馬氏體[14]、貝氏體[15]和珠光體[16]等，使得M-A島經(jīng)高溫回火后的轉(zhuǎn)變產(chǎn)物具有不確定性，同時(shí)也為通過(guò)調(diào)整M-A回火轉(zhuǎn)變路徑以提升低合金鋼力學(xué)性能提供多種可能。

Primig和Leitner[17]利用熱分析方法在研究含有AR的馬氏體鋼試樣回火過(guò)程時(shí)，由于M基體中滲碳體析出和AR轉(zhuǎn)變溫度出現(xiàn)部分交叉重疊，難以準(zhǔn)確測(cè)量出它們單個(gè)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)和反應(yīng)焓，發(fā)現(xiàn)利用深冷處理將AR預(yù)轉(zhuǎn)變成M，可有效地解決上述難題。因此，本工作借鑒利用深冷處理將M-A島中的AR預(yù)轉(zhuǎn)變成M，研究M-A島中M和AR高溫回火產(chǎn)物差異及其對(duì)力學(xué)性能的影響。另外，預(yù)回火也可改變AR的高溫回火轉(zhuǎn)變路徑。如Lerchbacher等[18]發(fā)現(xiàn)AR高溫回火轉(zhuǎn)變路徑對(duì)X38CrMoV5-1鋼的沖擊韌性產(chǎn)生一定的影響。將試樣中的AR通過(guò)預(yù)回火轉(zhuǎn)變成M，然后經(jīng)610℃高溫回火，可在一定程度上改善調(diào)質(zhì)態(tài)X38CrMoV5-1鋼的沖擊韌性。文獻(xiàn)[19,20]也表明，石化加氫用2.25Cr-1Mo-0.25V鋼中不同類型AR回火轉(zhuǎn)變規(guī)律及其對(duì)力學(xué)性能影響不同，其中塊狀A(yù)R對(duì)2.25Cr-1Mo-0.25V鋼低溫沖擊韌性危害最大，并提出455℃預(yù)回火可將鋼中的塊狀A(yù)R完全轉(zhuǎn)變成細(xì)小的貝氏體，有效抑制了2.25Cr-1Mo-0.25V鋼在高溫回火過(guò)程中粗大M23C6沿碳化物團(tuán)界面析出，從而改善其低溫沖擊韌性。

本工作以核電SA508-3鋼為載體，在實(shí)驗(yàn)室模擬制備大鍛件中典型粒狀貝氏體組織，通過(guò)深冷處理將M-A島中AR轉(zhuǎn)變成M組織(不改變M-A島在鋼中的尺寸、分布和合金元素)，明確粒狀貝氏體塊狀M-A島中M和AR高溫回火轉(zhuǎn)變規(guī)律，及其對(duì)SA508-3鋼低溫沖擊韌性的影響。嘗試通過(guò)不同預(yù)回火處理改變M-A島高溫回火轉(zhuǎn)變特性，減輕M-A島高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物對(duì)沖擊韌性危害，達(dá)到優(yōu)化粒狀貝氏體SA508-3鋼低溫沖擊韌性的目的。

實(shí)驗(yàn)所用材料取自于某核電SA508-3鋼鍛件，采用電感耦合等離子光譜發(fā)生儀(ICP)測(cè)定其化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)為：C 0.22，Mn 1.44，Ni 0.96，Mo 0.50，Si 0.25，Cr 0.22，P 0.005，S 0.002，F(xiàn)e余量。首先將材料線切割成42 mm × 42 mm × 65 mm鋼塊并進(jìn)行890℃保溫2 h奧氏體化處理，隨后以空冷方式冷卻至室溫，以模擬大鍛件中心部位淬火時(shí)獲得的粒狀貝氏體組織[21]。將以上的正火態(tài)SA508-3鋼塊分別進(jìn)行如下熱處理：① -196℃深冷預(yù)處理2 h，使M-A島中AR轉(zhuǎn)變成M組織，但不會(huì)改變M-A在鋼中的尺寸、分布和合金元素分布，研究M-A島中M和AR高溫回火轉(zhuǎn)變差異及其對(duì)力學(xué)性能的影響；② 將正火態(tài)試樣進(jìn)行不同的預(yù)回火處理，預(yù)回火溫度設(shè)置為200、300、350、400、450和550℃，保溫時(shí)間為2 h，研究不同預(yù)回火溫度下M-A島轉(zhuǎn)變特征；③ 為便于對(duì)比，正火態(tài)試樣不進(jìn)行任何預(yù)處理。最終將以上3組試樣在650℃高溫回火4 h，研究M-A島轉(zhuǎn)變路徑對(duì)SA508-3鋼高溫回火顯微組織和力學(xué)性能的影響，具體的熱處理工藝如圖1所示。熱處理工藝實(shí)驗(yàn)爐為SSJ-13A型快速升溫節(jié)能箱式電爐。對(duì)以上不同熱處理?xiàng)l件下的SA508-3鋼試塊進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試。沖擊實(shí)驗(yàn)在BKP450試驗(yàn)機(jī)上按照GB/T229-2007進(jìn)行，試樣為55 mm × 10 mm × 10 mm的標(biāo)準(zhǔn)V型缺口沖擊試樣，實(shí)驗(yàn)溫度為-60℃，每組測(cè)試4次取平均值。利用FV-700 Vichers硬度計(jì)進(jìn)行顯微硬度測(cè)試，加載載荷500 g，保壓時(shí)間15 s，每組測(cè)試5次取平均值。沖擊斷口經(jīng)清洗后，使用S-3400型掃描電鏡(SEM)觀察斷口形貌。將沖擊斷口制備側(cè)剖面樣品并利用SEM觀察其顯微組織與裂紋擴(kuò)展的關(guān)系。

從不同試樣塊切取試樣，經(jīng)研磨、拋光和4% (體積分?jǐn)?shù))硝酸酒精溶液腐蝕，采用AXIOVERT型金相顯微鏡(OM)和F50場(chǎng)發(fā)射SEM觀察顯微組織。利用D/Max-2500PC型X射線衍射儀(XRD)測(cè)量經(jīng)電解拋光的金相試樣中AR含量。利用JXA-8530 F電子探針(EPMA)分析粒狀貝氏體中塊狀M-A島合金元素分布情況。利用Tenupol-5電解雙噴減薄儀制備透射電子顯微鏡(TEM)和電子背散射衍射(EBSD)樣品。具體制備過(guò)程為：先將薄片試樣減薄至50 μm左右，用沖樣器沖成直徑3 mm的圓片，再利用雙噴減薄儀減薄成薄膜試樣，雙噴液為無(wú)水乙醇 + 10%HClO4 (體積分?jǐn)?shù))溶液，溫度為-25~-20℃，電流為30~50 mA。采用Tecnai G2 20 TEM觀察樣品中塊狀M-A島及其轉(zhuǎn)變情況。采用配備EBSD的F50場(chǎng)發(fā)射SEM對(duì)正火態(tài)和預(yù)回火處理的SA508-3鋼進(jìn)行分析，研究粒狀貝氏體M-A島及其預(yù)回火處理轉(zhuǎn)變特征，掃描步長(zhǎng)0.2 μm。

圖2為SA508-3鋼在890℃奧氏體化保溫2 h后，空冷至室溫試樣顯微組織的OM和SEM像。可見(jiàn)，正火態(tài)SA508-3鋼組織為貝氏體鐵素體和M-A島組成的粒狀貝氏體。其中M-A島以塊狀為主，沿晶界或隨機(jī)分布在多邊形貝氏體鐵素體基體上(圖2b)。

利用EPMA對(duì)塊狀M-A島和貝氏體鐵素體基體中合金元素分布進(jìn)行分析，結(jié)果如圖3所示。塊狀M-A島和貝氏體鐵素體基體中Cr、Mo、Mn和Ni等置換型合金元素分布無(wú)明顯差異(圖3b)，而C元素在M-A島中出現(xiàn)明顯的富集，平均C濃度達(dá)1% (質(zhì)量分?jǐn)?shù))，如圖3c。根據(jù)Andrews經(jīng)驗(yàn)公式[22]可大致計(jì)算出該C濃度下馬氏體開(kāi)始轉(zhuǎn)變溫度(Ms)在60~-40℃范圍，即室溫下M-A島應(yīng)包含馬氏體和殘余奧氏體。值得注意的是，M-A島邊緣位置C元素濃度顯著高于M-A島內(nèi)部C元素。這說(shuō)明，在較高的相變溫度或較低淬火冷速下，粒狀貝氏體相變過(guò)程中M-A島的形成與C元素的擴(kuò)散再配分密切相關(guān)。

由于M-A島中的M和AR在OM或SEM上無(wú)明顯特征差異，常統(tǒng)稱為M-A島，不對(duì)其加以區(qū)分。隨著現(xiàn)代表征技術(shù)的進(jìn)步，如結(jié)合EBSD和TEM等手段，根據(jù)M和AR晶體學(xué)信息的不同[23]，可對(duì)粒狀貝氏體中M-A島的M和AR進(jìn)行區(qū)分。圖4a為正火態(tài)SA508-3鋼相分布的EBSD像和圖像質(zhì)量(IQ)圖，其中紅色代表AR (fcc結(jié)構(gòu))，淺灰色代表貝氏體鐵素體(bcc結(jié)構(gòu))，深灰色代表M-A島中含有較高缺陷密度的M (bcc結(jié)構(gòu))。可見(jiàn)，正火態(tài)SA508-3鋼中M-A島主要呈塊狀分布于晶界或基體中，少量薄膜或點(diǎn)狀的M-A島分布于貝氏體鐵素體(BF)界面處。其中塊狀M-A島存在以下3種形式：AR島、M島和由AR包圍M組成的M-A島，分別如圖4a中箭頭所指示。使用TEM對(duì)塊狀A(yù)R島進(jìn)一步表征發(fā)現(xiàn)，塊狀A(yù)R的周圍存在著高密度的位錯(cuò)(圖4b和c)，這可能是由于相變硬化以及塊狀A(yù)R與周圍貝氏體鐵素體基體失去共格所致[24]。由于M-A島中C元素的高濃度富集，塊狀M-A島中M常以孿晶型M的形態(tài)存在(圖4d)。

圖5為正火態(tài)SA508-3鋼經(jīng)不同預(yù)處理后試樣的XRD譜。可以看出，當(dāng)回火溫度低于400℃時(shí)，試樣中均含有奧氏體(γ)峰，且隨著回火溫度的升高，γ峰強(qiáng)逐漸降低。利用積分法對(duì)-196℃、室溫、200℃、300℃、350℃和400℃時(shí)AR的體積分?jǐn)?shù)進(jìn)行計(jì)算，分別為1.9%、9.0%、7.8%、4.5%、2.1%和0%。可見(jiàn)，正火態(tài)SA508-3鋼試樣中含有AR體積分?jǐn)?shù)約為9%；經(jīng)200℃回火時(shí)，AR含量變化不大(約為7.8%)；進(jìn)一步提高回火溫度，AR含量開(kāi)始顯著減少，在300和350℃回火2 h時(shí)，AR含量分別降低至4.5%和2.1%左右；當(dāng)回火溫度提高至400℃時(shí)，AR已發(fā)生完全轉(zhuǎn)變。除了回火處理能使AR發(fā)生轉(zhuǎn)變外，正火態(tài)SA508-3鋼試樣經(jīng)-196℃深冷處理2 h后，也可使M-A島中大部分的AR發(fā)生轉(zhuǎn)變，即AR含量由9.0%降至1.9%。

圖6和7分別為正火態(tài)SA508-3鋼經(jīng)不同預(yù)處理后顯微組織的SEM和TEM像。可見(jiàn)，正火態(tài)SA508-3鋼經(jīng)-196℃深冷處理后，在SEM下觀察，顯微組織并未發(fā)生明顯變化，即M-A島形貌和貝氏體鐵素體均無(wú)發(fā)生顯著改變(圖2b和6a)。結(jié)合XRD譜和TEM像可以看出，M-A島中絕大多數(shù)AR轉(zhuǎn)變?yōu)楦逤的孿晶馬氏體，如圖5和7a所示。圖6b為正火態(tài)試樣經(jīng)200℃回火2 h后顯微組織的SEM像。可以看出，此時(shí)M-A島中M具有明顯回火特征，由于塊狀A(yù)R回火過(guò)程滲碳體的析出(圖7b)，少量的塊狀A(yù)R已發(fā)生轉(zhuǎn)變。預(yù)回火溫度為300℃時(shí)，在SEM下觀察，絕大多數(shù)塊狀M-A島具有明顯回火轉(zhuǎn)變特征，結(jié)合圖5可知，試樣中仍含少量的AR，說(shuō)明局部位置未轉(zhuǎn)變的塊狀M-A島應(yīng)為AR (如圖6c箭頭所示)。通過(guò)TEM進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，塊狀M-A島中的AR轉(zhuǎn)變成了高位錯(cuò)密度的鐵素體+細(xì)小的滲碳體(圖7c)，類似于低溫回火的位錯(cuò)型馬氏體。通過(guò)選區(qū)電子衍射花樣(SAED)分析，證實(shí)了塊狀M-A島邊緣位置存在少量仍未轉(zhuǎn)變的AR顆粒，這可能是由于塊狀M-A島邊緣具有較大殘余壓應(yīng)力和較高的C元素富集，導(dǎo)致M-A島邊緣位置的奧氏體具有較高的穩(wěn)定性。

當(dāng)預(yù)回火溫度提高至400℃時(shí)，塊狀M-A島完全分解成一種“絮狀組織” (圖5和6d)，其內(nèi)部已含有大量細(xì)小的析出相。TEM進(jìn)一步分析表明，塊狀M-A島轉(zhuǎn)變成的這種“絮狀組織”由鐵素體和滲碳體組成(圖7d)。這種“絮狀組織”類似于過(guò)冷奧氏體在中溫相變時(shí)所形成的貝氏體，如文獻(xiàn)[25]所述，可將其稱為貝氏體團(tuán)。值得注意的是，與正火態(tài)SA508-3鋼相比(圖4c和7e)，該貝氏體團(tuán)與貝氏體鐵素體基體界面附近的位錯(cuò)密度顯著降低。這可能是正火態(tài)SA508-3鋼在400℃回火時(shí)，界面附近處的高密度位錯(cuò)通過(guò)滑移和攀移而發(fā)生回復(fù)[26]。通過(guò)EBSD對(duì)400℃預(yù)回火試樣中塊狀M-A島轉(zhuǎn)變產(chǎn)物表征發(fā)現(xiàn)，SA508-3鋼試樣中AR已發(fā)生完全轉(zhuǎn)變，其轉(zhuǎn)變產(chǎn)物內(nèi)部呈現(xiàn)大量位錯(cuò)、板條亞結(jié)構(gòu)等缺陷，即塊狀A(yù)R島(fcc結(jié)構(gòu))轉(zhuǎn)變成貝氏體團(tuán)(bcc結(jié)構(gòu))過(guò)程，其內(nèi)部產(chǎn)生大量細(xì)小的板條亞結(jié)構(gòu)，如圖8所示。當(dāng)回火溫度提高至450℃時(shí)，塊狀M-A島的轉(zhuǎn)變產(chǎn)物仍為鐵素體和滲碳體組成的“絮狀組織”(圖6e)，它與M-A島在400℃回火分解產(chǎn)物極為相似，但“絮狀組織”內(nèi)部的板條結(jié)構(gòu)和滲碳體尺寸發(fā)生一定的粗化。當(dāng)回火溫度進(jìn)一步提高至550℃，此時(shí)塊狀M-A島中AR轉(zhuǎn)變成由鐵素體和片狀滲碳體交替分布的、類似于過(guò)冷奧氏體在高溫相變過(guò)程形成的珠光體團(tuán)(圖6f)。

圖9為不同預(yù)回火(或深冷) SA508-3鋼正火態(tài)試樣經(jīng)650℃高溫回火4 h后顯微組織的SEM像。可以看出，不同預(yù)處理試樣經(jīng)650℃高溫回火后的顯微組織由第二相聚集區(qū)和高溫回火鐵素體組成。碳化物的富集區(qū)為塊狀M-A島的高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物。文獻(xiàn)[10,27]報(bào)道，析出相富集區(qū)的這些第二相為M3C碳化物，EDS結(jié)果表明，M3C碳化物中合金元素主要為Fe、Cr、Mn，Mo和Ni含量較少；而貝氏體鐵素體基體中含有細(xì)小的針狀析出相顆粒，它通常為富Mo的M2C型碳化物[28]。對(duì)比不同預(yù)處理SA508-3鋼試樣經(jīng)650℃高溫回火后顯微組織的SEM像發(fā)現(xiàn)，預(yù)處理對(duì)析出相聚集區(qū)的尺寸、含量和分布未產(chǎn)生明顯影響，這是由于析出相聚集區(qū)取決于正火態(tài)SA508-3鋼試樣中M-A島含量、尺寸和分布。另外，由于預(yù)處理溫度均低于650℃高溫回火溫度，預(yù)回火對(duì)經(jīng)650℃高溫回火后貝氏體鐵素體基體中M2C碳化物析出、基體回復(fù)和再結(jié)晶將不會(huì)造成明顯影響[19]。

進(jìn)一步對(duì)M-A島轉(zhuǎn)變產(chǎn)物(析出相聚集區(qū))觀察分析可以發(fā)現(xiàn)，不同預(yù)回火處理試樣中析出相聚集區(qū)的M3C碳化物形貌和尺寸存在一定的差異。經(jīng)650℃直接高溫回火后，M-A島分解產(chǎn)物中的碳化物較粗大，許多大顆粒M3C碳化物分布于析出相聚集區(qū)的邊緣(圖9a箭頭)；經(jīng)-196℃深冷預(yù)處理的試樣，高溫回火后析出相聚集區(qū)內(nèi)部的碳化物尺寸有所減小，但析出相聚集區(qū)邊緣仍含有一定量大顆粒的M3C碳化物(圖9b)。經(jīng)過(guò)300℃預(yù)回火后，析出相聚集區(qū)邊緣大顆粒的M3C碳化物明顯減少，析出相聚集區(qū)內(nèi)部M3C尺寸相較于經(jīng)650℃直接高溫回火試樣的M3C更加細(xì)小彌散(圖9c)。同時(shí)可發(fā)現(xiàn)，隨著預(yù)回火溫度的提高，析出相聚集區(qū)邊緣的大顆粒的M3C碳化物逐漸消失，析出相聚集區(qū)內(nèi)部的M3C碳化物尺寸呈先減小后增大的變化趨勢(shì)。其中預(yù)回火溫度為400℃時(shí)，析出相聚集區(qū)邊緣大顆粒M3C碳化物已消失，此時(shí)M3C碳化物較為均勻彌散地分布于析出相聚集區(qū)內(nèi)部(圖9d)。預(yù)回火溫度提高至450℃時(shí)，雖然碳化物聚集區(qū)邊緣幾乎未出現(xiàn)大尺寸碳化物，但析出相聚集區(qū)內(nèi)部碳化物尺寸相較于400℃有所增加(圖9e)。進(jìn)一步將預(yù)回火溫度提高至550℃時(shí)，發(fā)現(xiàn)局部析出相聚集區(qū)內(nèi)部的M3C碳化物呈長(zhǎng)棒狀形，這可能與在550℃預(yù)回火時(shí)，塊狀M-A分解成由鐵素體和片狀滲碳體交替的珠光體團(tuán)有關(guān)(圖6f和9f)。

圖10給出了不同預(yù)處理?xiàng)l件下SA508-3鋼的Vickers硬度和-60℃沖擊吸收能變化。可見(jiàn)，經(jīng)過(guò)不同預(yù)處理試樣的Vickers硬度均在205~215 HV范圍內(nèi)波動(dòng)，即預(yù)處理對(duì)正火態(tài)SA508-3鋼經(jīng)650℃高溫回火后的Vickers硬度影響較小，這主要是由于材料的顯微硬度取決于最終的高溫回火溫度 (650℃)。因此，在顯微硬度變化不大的情況下，不同預(yù)處理工藝下SA508-3鋼-60℃沖擊吸收能具有很好的可比性。結(jié)果表明，未經(jīng)預(yù)處理的高溫回火態(tài)SA508-3鋼-60℃平均沖擊吸收能最低，僅為43.0 J。無(wú)論是-196℃深冷處理還是預(yù)回火處理，在一定程度上均能起到提高高溫回火態(tài)SA508-3鋼低溫沖擊韌性的作用。其中，-196℃深冷預(yù)處理能將SA508-3鋼-60℃平均沖擊吸收能從43.0 J提高至72.9 J。經(jīng)過(guò)預(yù)回火處理后，隨著預(yù)回火溫度升高，材料-60℃平均沖擊吸收能呈先升高后下降的變化趨勢(shì)，預(yù)回火溫度為400℃時(shí)改善沖擊韌性效果最佳，平均沖擊吸收能從43.0 J增加至90.4 J，提升幅度達(dá)1倍以上。由上可知，對(duì)于奧氏體化后得到粒狀貝氏體的SA508-3鋼而言，通過(guò)預(yù)處理改變M-A島的回火轉(zhuǎn)變路徑，可以在不降低SA508-3鋼強(qiáng)度的條件下，顯著提高其低溫沖擊韌性。

為了闡明預(yù)回火提高SA508-3鋼低溫沖擊韌性的機(jī)制，選取常規(guī)熱處理和最優(yōu)預(yù)回火處理(400℃)試樣-60℃沖擊斷口進(jìn)行形貌和斷口側(cè)剖面顯微組織分析，結(jié)果如圖11所示。可見(jiàn)，正火態(tài)SA508-3鋼在650℃常規(guī)高溫回火條件下，沖擊斷口主要以解理斷裂和準(zhǔn)解理斷裂為主，如圖11a所示。參照文獻(xiàn)[29]對(duì)沖擊斷裂的解理萌生點(diǎn)進(jìn)行溯源，即首先從宏觀裂紋走向可大致確定該試樣解理萌生源的位置(圖11a箭頭所示)，然后將萌生源位置處在SEM下逐級(jí)放大，根據(jù)解理裂紋的河流花樣，可以確定圖11b箭頭所指的位置為解理萌生的起裂源。值得注意的是，起裂源處的解理面直徑約為10 μm，其尺寸與大塊狀M-A島相當(dāng)。在起裂源的邊界處含有一些顆粒狀突起，能譜(EDS)分析表明它與基體的主合金元素種類無(wú)明顯區(qū)別，所以這些顆粒物不是常見(jiàn)的非金屬夾雜物，應(yīng)為M3C碳化物。因此，可認(rèn)為大塊狀的M-A島分解產(chǎn)物(析出相聚集區(qū))誘發(fā)了沖擊試樣解理斷裂。對(duì)斷口側(cè)剖面顯微組織進(jìn)一步觀察也發(fā)現(xiàn)，微裂紋常萌生于析出相聚集區(qū)邊緣位置的較為粗大M3C碳化物處(圖11c)，并向析出相聚集區(qū)內(nèi)直線擴(kuò)展，未產(chǎn)生明顯的塑性變形，使得-60℃平均沖擊吸收能較低，僅為43 J。然而，在最優(yōu)預(yù)回火熱處理工藝下，沖擊斷口形貌仍以解理或準(zhǔn)解理斷裂為主，但沖擊斷口中含有相當(dāng)比例的韌窩(圖11d)，在高倍SEM下對(duì)沖擊斷口韌窩區(qū)進(jìn)行觀察發(fā)現(xiàn)，沖擊斷口韌窩內(nèi)部存在一些細(xì)小的顆粒物(見(jiàn)圖11e箭頭所示)，應(yīng)為M-A島轉(zhuǎn)變的M3C碳化物顆粒。斷口側(cè)剖面顯微組織觀察也發(fā)現(xiàn)，這些M3C碳化物顆粒較為均勻彌散地分布于析出相聚集區(qū)內(nèi)，且析出相聚集區(qū)內(nèi)部能觀察到一些被鈍化的微小裂紋。同時(shí)，在析出相聚集區(qū)內(nèi)部及周圍均發(fā)生了顯著的塑性變形，導(dǎo)致試樣在-60℃的沖擊韌性顯著提高，平均沖擊吸收能達(dá)90.4 J。

由圖3和4可知，正火態(tài)塊狀M-A島中AR邊緣可能具有較高的位錯(cuò)密度、合金元素偏聚以及較大的相變殘余應(yīng)力等特征，而其內(nèi)部的位錯(cuò)和亞結(jié)構(gòu)密度通常較低，如圖12a所示。若直接進(jìn)行650℃高溫回火，一方面，M-A島邊緣處較高的位錯(cuò)密度和相變殘余應(yīng)力，將促進(jìn)M3C碳化物沿界面形核；另一方面，M-A島邊緣高位錯(cuò)密度也可作為合金元素的快速擴(kuò)散通道[30]，加速了塊狀M-A島與貝氏體鐵素體在高溫回火過(guò)程合金元素再配分，從而有利于M3C碳化物沿塊狀M-A邊緣迅速長(zhǎng)大并粗化，最終形成由鐵素體和較粗大的M3C碳化物組成的析出相聚集區(qū)(圖12b)。由于這些較粗大的M3C碳化物常沿著析出相聚集區(qū)的邊緣分布，在沖擊載荷作用下，容易引起應(yīng)力集中，將作為解理斷裂萌生源誘發(fā)沖擊試樣失穩(wěn)斷裂，導(dǎo)致材料低溫沖擊韌性較低。

如2.2節(jié)所述，塊狀A(yù)R的轉(zhuǎn)變產(chǎn)物受回火溫度的影響，它類似于過(guò)冷奧氏體冷卻過(guò)程發(fā)生的相變，即AR轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)受過(guò)熱度、C的擴(kuò)散以及合金成分的影響。如圖6~9所示，正火態(tài)SA508-3鋼在200~650℃回火溫度范圍內(nèi)回火時(shí)，塊狀A(yù)R將分解成馬氏體、貝氏體、珠光體或析出相聚集區(qū)等轉(zhuǎn)變產(chǎn)物(相對(duì)于最終回火后的分解產(chǎn)物，本工作將這些分解產(chǎn)物稱為“過(guò)渡性產(chǎn)物”)。若通過(guò)中低溫預(yù)回火，將塊狀A(yù)R預(yù)先轉(zhuǎn)變成過(guò)渡性產(chǎn)物(如馬氏體、貝氏體或珠光體)，這些過(guò)渡性轉(zhuǎn)變產(chǎn)物相對(duì)塊狀A(yù)R具有更高密度的位錯(cuò)和亞結(jié)構(gòu)，且內(nèi)部存在過(guò)渡性碳化物(圖12c)，再進(jìn)行后續(xù)的650℃高溫回火時(shí)，有利于M3C碳化物在原塊狀A(yù)R內(nèi)部形核。另外，中低溫預(yù)回火可減少塊狀A(yù)R邊緣位錯(cuò)密度和相變殘余應(yīng)力，一方面，將抑制M3C碳化物在原塊狀A(yù)R邊緣位置形核，另一方面，可減輕塊狀A(yù)R與貝氏體鐵素體在高溫回火過(guò)程合金元素再配分，進(jìn)而抑制原塊狀A(yù)R邊緣的M3C碳化物迅速長(zhǎng)大并粗化(圖12d)。因此，通過(guò)添加中低溫預(yù)回火，改變塊狀A(yù)R的轉(zhuǎn)變路徑，能改善高溫回火后析出相聚集區(qū)中M3C碳化物的尺寸和分布，即M3C尺寸有所減小，并使其由析出相聚集區(qū)邊緣位置向內(nèi)部均勻分布(圖12b和d)。在沖擊載荷作用下，可減輕析出相聚集區(qū)的應(yīng)力集中，避免或抑制微裂紋在析出相聚集區(qū)邊緣處萌生并發(fā)生解理失穩(wěn)斷裂，即減輕了塊狀M-A島高溫回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物的危害性，達(dá)到提升粒狀貝氏體SA508-3鋼經(jīng)高溫回火后低溫沖擊韌性的目的。

值得注意的是，提高預(yù)回火溫度，雖能增加塊狀M-A島中AR的回火轉(zhuǎn)變驅(qū)動(dòng)力，也能降低AR邊緣的位錯(cuò)密度和相變殘余應(yīng)力，促進(jìn)滲碳體在AR的內(nèi)部析出，但是過(guò)高的預(yù)回火溫度，會(huì)使塊狀M-A島回火轉(zhuǎn)變產(chǎn)物內(nèi)部位錯(cuò)和亞結(jié)構(gòu)密度減少，且使預(yù)析出的滲碳體粗化，減少了后續(xù)650℃高溫回火時(shí)M3C碳化物在原塊狀M-A島內(nèi)部的形核點(diǎn)，使得在原塊狀M-A島內(nèi)部析出的M3C碳化物粗化。因此，對(duì)于正火態(tài)SA508-3鋼，首先在400℃預(yù)回火2 h，使塊狀M-A島中AR完全轉(zhuǎn)變成細(xì)小的貝氏體，再經(jīng)650℃高溫回火，有利于M3C碳化物在析出相聚集區(qū)內(nèi)均勻彌散分布，從而提高SA508-3鋼-60℃低溫沖擊韌性。

(1) 核電SA508-3鋼經(jīng)正火得到由貝氏體鐵素體和M-A島組成的粒狀貝氏體，其中M-A島呈大塊狀，以AR為主。經(jīng)650℃直接高溫回火后，塊狀M-A島轉(zhuǎn)變成鐵素體和M3C組成的析出相聚集區(qū)。分布于析出相聚集區(qū)邊緣的粗大M3C碳化物易引起裂紋萌生而誘發(fā)解理斷裂，導(dǎo)致SA508-3鋼-60℃低溫沖擊韌性偏低。

(2) 核電SA508-3鋼中塊狀M-A島中AR回火轉(zhuǎn)變具有多樣性。不高于300℃低溫回火時(shí)，AR部分轉(zhuǎn)變?yōu)镸；當(dāng)回火溫度升高至400℃時(shí)，AR將完全發(fā)生轉(zhuǎn)變，其轉(zhuǎn)變產(chǎn)物是由鐵素體板條和滲碳體組成的細(xì)小貝氏體團(tuán)；回火溫度為550℃時(shí)，此時(shí)AR轉(zhuǎn)變?yōu)殍F素體和滲碳體層狀交替組成的珠光體團(tuán)；經(jīng)650℃高溫回火后，AR將轉(zhuǎn)變成為鐵素體和M3C碳化物組成的析出相聚集區(qū)。

(3) 預(yù)回火能提高核電SA508-3鋼經(jīng)650℃高溫回火后的低溫沖擊韌性。隨著預(yù)回火溫度的增加，-60℃平均沖擊吸收能呈現(xiàn)先升后降的變化趨勢(shì)。其中，經(jīng)400℃預(yù)回火2 h后，塊狀M-A島中AR完全轉(zhuǎn)變成細(xì)小的貝氏體，此時(shí)提高沖擊韌性效果最佳。