鋁合金具備比重小、強度高、韌性較好等優點，使其在軌道交通、航空航天等領域備受青睞[1,2]。然而，傳統的“毛坯鑄造/鍛造-減材加工”的方式已經越來越難以滿足工業化的需求[3]。增材制造(additive manufacturing，AM)技術可以通過逐層沉積材料的方式制造零件，不僅能夠提高鋁合金材料的利用率，還能夠實現復雜結構的靈活制造[4~6]。

電弧增材制造(wire arc additive manufacturing，WAAM)技術具有成本低、沉積速率高、成形過程靈活性強等優勢，近年來，采用WAAM技術制備鋁合金構件得到了國內外學者的廣泛關注。孫佳孝等[7]研究了WAAM制備5356鋁合金(Al-Mg)薄壁試樣，結果表明，由于增材制造的逐層沉積過程，試樣在不同區域的組織形貌存在差異，導致力學性能表現出各向異性。楊光等[8]以5356鋁合金為沉積材料，發現成形試樣內部存在合金元素偏析的現象，經過均勻化退火后，元素分布均勻性得到改善。李承德等[9]針對ZL114A鋁合金(Al-Si) WAAM成形試樣進行微觀組織與力學性能的研究，結果顯示，與砂型鑄造相比，WAAM成形試樣的枝晶間距較小，力學性能顯著提升，斷后伸長率約為砂型鑄造試樣的2倍。Gu等[10,11]借助層間軋制的方式制備出氣孔率較低的2219鋁合金(Al-Cu)試樣，在15 kN的軋制載荷作用下，氣孔率從0.176%降低至0.029%，減少了約83.5%。Cong等[12~14]研究了熱輸入、保護氣體、絲材質量及送絲速率等工藝參量對WAAM成形2219鋁合金的影響，發現較低的熱輸入可以顯著降低成形件內部的氣孔，此外采用熱輸入較小的冷金屬過渡(cold metal transfer，CMT)工藝能夠提高成形構件的強度。

綜上所述，國內外相關研究人員針對鋁合金電弧增材制造的研究主要集中在5xxx系、4xxx系與2xxx系(Al-Cu)鋁合金，對于三元Al-Cu-Mg鋁合金的研究較少。Al-Cu-Mg合金具有強度高、可加工性能強和抗應力腐蝕性能好等優點，主要用于航空領域的各種高負載構件，如航天器蒙皮、隔框及骨架等，是一種重要的輕質高性能鋁合金材料。本工作選用一種典型的Al-Cu-Mg (2024)鋁合金為沉積材料，成功制備出形貌良好的薄壁件，重點研究了其微觀組織演變，并進一步分析其力學性能。

1 實驗方法

本工作使用的沉積材料為定制的2024鋁合金焊絲，其直徑為1.2 mm?；鍨?5 mm厚的2024鋁合金板材。實驗前將基板放在堿水中清洗，烘干后進行機械打磨和丙酮脫脂，去除表面雜質。使用F-7000型X射線熒光光譜分析儀(XRF)檢測焊絲和WAAM成形試樣的化學成分，列于表1。由表1可見，2024鋁合金成形試樣中Mg元素發生燒損，燒損量約為11.5%。因為Mg的沸點為1108℃，遠低于Al的沸點2500℃，在電弧高溫等離子體條件下Mg元素的損失不可避免。

表1   2024鋁合金焊絲和電弧增材制造(WAAM)成形件的化學成分 (mass fraction / %)

Table 1  Chemical compositions of 2024 wire and deposited specimen

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實驗采用的增材制造系統主要由CNC數控機床、Miller Dynasty200鎢極惰性氣體保護焊機(tungsten inert gas，TIG)和自動送絲機組成。與熔化極氣體保護焊(melt inert gas，MIG)相比，TIG的熱輸入較小，實驗過程選用交流電流，利用陰極清理效應，實現較好的保護效果。2024鋁合金電弧增材制造過程如圖1a所示。成形過程中，基板固定于機床工作臺上，焊絲置于焊槍前方，采用單一方向掃描策略。由于基板散熱條件較好，故成形第一層時電流強度選用較大值(150 A)，保證形成穩定的熔池。隨后電流強度減小至120 A，進行后續多層的沉積。掃描速率為250 mm/min，送絲速率選用1500 mm/min；采用99.9%的Ar氣作為保護氣體，氣體流量為15 L/min。

圖1

圖1   WAAM 2024鋁合金沉積過程示意圖和拉伸試樣尺寸示意圖

Fig.1   Schematic of deposited process (TIG—tungsten inert gas) (a) and dimensions of tensile test specimen (unit: mm) (b) for WAAM 2024 aluminum alloy

利用電火花切割金相試樣，經過SiC砂紙磨削與拋光后，使用Keller試劑進行腐蝕。使用OLS4000型激光共聚焦顯微鏡對晶粒特征進行觀察。借助Supra55掃描電子顯微鏡(SEM)和Symmetry電子背散射衍射(EBSD)進行元素成分和分布、晶?？棙嫷臏y量分析。使用Empyrean型X射線衍射儀(XRD)對成形試樣進行物相分析，掃描范圍為20°~100°，掃描步長為5°/min。利用DHVS-1000A型Vickers硬度儀進行顯微硬度測量，壓頭載荷為100 g，保壓時間為15 s。使用WDW-20型拉伸試驗機進行拉伸實驗，加載速率為2 mm/min。拉伸試樣尺寸如圖1b所示。

2 實驗結果與分析

2.1 晶粒形貌與織構取向

圖2a所示為2024鋁合金WAAM沉積薄壁試樣的宏觀形貌?？梢钥闯?，試樣內部沒有裂紋缺陷，但存在少量的氣孔。氣孔形狀為規則的圓形，判斷其為氫氣孔。鋁合金易氧化，形成氧化膜，吸收水分，電弧高溫條件下，水直接分解為氫進入熔池。氫由液態向固態轉變時，在鋁合金的溶解度顯著降低[15]，產生大量的氫氣，WAAM快速凝固時，氫氣泡難以充分逸出，殘留在試樣內部，從而形成氫氣孔。此外，試樣層間結合良好，沒有明顯的未熔合現象。由于WAAM過程的逐層沉積，試樣宏觀上表現出層狀特征，將單一沉積層分為層中區域和層間區域，這也與柏久陽等[16]WAAM成形2219鋁合金的結論一致。如圖2b所示，層中區域與層間區域的晶粒形貌有顯著的區別。面積較大的層中區域(Ⅰ)中晶粒為等軸晶形貌，且內部分布著較多的黑色細小顆粒(圖2c)。層間區域(Ⅱ)面積較小，晶粒由等軸晶轉變為柱狀晶，其生長方向有沿沉積方向生長的趨勢，直至與層中區域的等軸晶相遇(圖2d)。

圖2

圖2   2024鋁合金WAAM成形試樣不同位置的組織形貌

(a) macromorphology (b) microstructure of innerlayer region and interlayer region

(c, d) enlarged views of region I (c) and II (d), respectively

Fig.2   Morphologies of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen at different positions

對2024鋁合金成形試樣進行EBSD分析，結果如圖3所示。由圖3a可知，層中區域的等軸晶平均長度約為29.0 µm。層間區域的柱狀晶外延生長，根據圖3b統計柱狀晶平均長度為37.8 µm，比層中區域等軸晶長度增加約30.3%。圖3c為晶粒取向差分布圖，可知晶界取向差主要分布于30°~60°之間，表明晶粒取向差以大角度晶界(> 15°)為主，具有較高的晶界能，占比約為83.4%。另外，成形試樣中大部分晶粒顏色為藍色或綠色(圖3a)，結合極圖(圖3d)和反極圖(圖3e)，判斷存在織構{001}<111>，織構強度為6.00。Al屬于fcc結構，<100>晶向是最容易生長的方向。在增材制造的快速凝固過程中，沿最大溫度梯度方向且與<100>晶向平行的晶粒生長最快，而與最大溫度梯度方向成大角度的晶粒生長則受到抑制，因此鋁合金增材過程產生的凝固組織存在晶粒外延生長的特征，容易產生織構[17,18]。

圖3

圖3   2024鋁合金WAAM成形試樣的EBSD分析

(a) EBSD image of microstructure (BD—building direction, SD—scanning direction, TD—transverse direction)

(b) distribution of grain size (c) distribution of grain boundary misorientation

(d) pole figures (e) inverse pole figures (IPFs)

Fig.3   EBSD analyses of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen, paralleled to the building direction

晶粒形貌的演變與固/液界面前沿的成分過冷情況有關，隨著成分過冷程度的增加，晶粒形態會由平面晶向胞狀晶/樹枝晶轉變，直至生成等軸晶。根據凝固原理，成分過冷可以用下式表示[19,20]：

式中，G和R分別為凝固界面前沿的溫度梯度與凝固速率，c為合金溶質濃度，K為平衡分配系數，m為合金液相線斜率，D為液相溶質擴散系數。可以看出，對于2024鋁合金凝固過程，晶粒形貌主要取決于溫度梯度與凝固速率。層間區域與已凝固的沉積層接觸，因此其沿沉積方向的G相對較大，R相對較小，由 式(1)可知其成分過冷的程度較大；另外，該區域可以通過已凝固層散熱，比通過空氣散熱更加容易，晶粒會沿著熱流方向擇優生長，形成柱狀晶區域。隨著凝固過程的進行，從熔池底部到中心，散熱條件逐漸變差，使得固/液界面的溫度梯度減小，R不斷增加，且溫度梯度沿掃描方向與沉積方向的分量大致相等。根據Hunt[21]的CET (columnar-to-equiaxed transition)模型，此時晶粒的生長不再具有明顯的方向性，因此層中區域等軸晶逐漸成為了主導。

2.2 物相組成與元素分布

根據Scheil理論[22,23]，圖4a總結了不同Cu和Mg元素含量下Al-Cu-Mg合金的凝固過程。電弧增材過程中，液態熔池的凝固過程屬于非平衡凝固，結合本工作中2024鋁合金沉積絲材的元素成分，因此發生非等溫共晶反應：L→L + α-Al→L + α-Al + θ-Al2Cu→α-Al + θ-Al2Cu + S-Al2CuMg，故判斷成形產物主要是α-Al相與共晶組織。圖4b是2024鋁合金絲材和沉積試樣的XRD譜?？梢钥闯?，2024鋁合金絲材以α-Al相為主，同時存在θ-Al2Cu與S-Al2CuMg相。

圖4

圖4   Al-Cu-Mg合金凝固路徑及2024鋁合金絲材與WAAM成形試樣的XRD譜

Fig.4   Solidification pathways of Al-Cu-Mg alloy (a) and XRD spectra of 2024 aluminum alloy wire and WAAM deposited specimen (b) (Inset in Fig.4b shows the locally enlarged spectrum)

由于層中區域與層間區域的晶粒形貌不同，采用SEM對不同區域的微觀組織進行深入的研究。如圖5a所示，Al基體中有2種不同的第二相：第1種為亮白色相(P1)，EDS檢測結果顯示其主要元素為Al和Cu，質量分數(%)為Al60.16Cu39.84，接近α-Al + θ-Al2Cu共晶組織的成分(Al66.8Cu33.2)，結合EDS線掃描結果(圖5b)，可以判斷其為α + θ共晶組織；第2種為灰白色的第二相，放大后觀察內部結構為層片狀(P2)，元素質量分數(%)為Al51.69Cu40.45Mg7.86，與EDS線掃描結果(圖5c)相對應，判斷其為α + S共晶組織。

圖5

圖5   2024鋁合金WAAM成形試樣SEM分析

Fig.5   SEM image of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen and EDS results of points P1 and P2 (a), line scanning of bright-white phase showed in the inset (b), and line scanning of gray phase showed in the inset (c)

WAAM過程中，由于快速凝固液相中最先結晶出熔點較高的α-Al相。由于Cu和Mg元素在固態α-Al相中的溶解度遠低于液態條件[24]，故不斷往液相中排出多余的Cu和Mg元素，產生元素富集現象。根據圖4b所示，達到一定的溫度后，在最終凝固區域會發生共晶反應，形成α + θ + S相并存的共晶組織。

圖6為WAAM成形2024鋁合金試樣層間區域和層中區域微觀組織的SEM像?？梢园l現，層中區域與層間區域中第二相的分布特征存在差異。其中，層中區域大量的共晶組織顆粒呈分散特征均勻分布在晶粒內部(圖6a)；而層間區域共晶組織主要呈網狀聚集在晶界，顆粒狀的共晶組織數量遠少于層中區域。增材制造過程中，電弧熔化一部分已凝固層，重新凝固后形成層間區域。該區域的再熱作用較強，會使得已凝固層的共晶組織完全液化，隨著溫度下降，完全液化的共晶組織重新結晶，形成粗大共晶組織，且聚集在晶界(圖6b)。

圖6

圖6   WAAM成形2024鋁合金試樣層中區域和層間區域的SEM像

(a) innerlayer region (b) interlayer region

Fig.6   SEM images of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen

2024鋁合金WAAM成形試樣的主要元素面掃描分布結果如圖7所示。由圖7可知，層中區域Cu元素主要以共晶組織的形式聚集在晶界，晶粒內部含量較少；而Mg元素在Al基體的分布均勻性較好，這是由于Al-Cu-Mg合金中Mg元素的擴散速率遠大于Cu元素[25]。層間區域晶界粗化，Cu元素偏析嚴重，Mg元素在晶界上表現出局部富集的特征，但整體分布差異性較小。由于晶界處存在著大量的缺陷，晶界能量遠高于晶粒內部，Cu和Mg原子在晶界處的自由能將降低[26]。電弧重熔作用下，晶界附近的Cu和Mg原子向晶界擴散偏聚，故層間區域的偏析更加嚴重。

圖7

圖7   2024鋁合金WAAM成形試樣面掃描元素分布

Fig.7   Element mapping of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen

2.3 力學性能

沿沉積方向每間隔0.5 mm設置一個顯微硬度測試點，電弧增材制造2024鋁合金試樣的硬度分布測試結果如圖8a所示。2024鋁合金成形試樣的平均顯微硬度為(117.9 ± 3.3) HV0.1，高于2024-O鑄造退火態板材(80 HV)[27]，但低于2024-T6 (固溶+時效態)鍛造板材(135~145 HV)。此外，硬度沿沉積方向存在波動。對一層沉積層的顯微硬度進行測試，間隔為0.2 mm，如圖8b所示。結果表明，層中區域硬度較高，約為120.4 HV；而層間區域硬度偏低，原因為層間區域柱狀晶較為粗大，致使層間硬度較低。

圖8

圖8   2024鋁合金WAAM成形試樣和單一沉積層的顯微硬度分布

Fig.8   Microhardness distributions of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimen (a) and single layer (b) (Insets in Fig.8b show the microstructures in the innerlayer and interlayer regions)

沿掃描方向對電弧增材制造2024鋁合金進行室溫拉伸實驗。3個拉伸試樣的應力-應變曲線如圖9a所示。所有被測試樣的彈性變形階段基本一致，且均沒有明顯的屈服點，平均抗拉強度、屈服強度與斷后伸長率分別為(323.5 ± 6.6) MPa、(178.7 ± 6.2) MPa和(9.03 ± 0.67)%。圖9b對WAAM成形2024鋁合金試樣與2024-O和2024-T6合金板材[28]的力學性能進行了比較?？梢?，WAAM成形2024鋁合金的力學性能要遠大于鑄造退火O態，但要低于鍛造T6態。對于可熱處理的2xxx系鋁合金，Bai等[29]發現增材制造沉積態試樣內部的析出相數量稀少，產生的沉淀強化效應可以忽略，使得其力學性能遠低于2024-T6板材。

圖9

圖9   2024鋁合金WAAM成形試樣室溫拉伸曲線和不同方式制備2024鋁合金的力學性能比較

Fig.9   Tensile curves of WAAM 2024 aluminum alloy deposited specimens under room temperature (a) and properties comparison of 2024 aluminum alloy prepared by different methods (b)

圖10a為電弧增材制造2024鋁合金拉伸試樣的典型斷口形貌。如圖10a2所示，層間區域放大后的SEM像中可以觀察到大量的柱狀晶外表面。對斷裂的柱狀晶的外表面的破碎顆粒進行EDS分析，推斷其為α + S共晶組織(圖10b)。此外，如圖10a1和c所示，層中區域密布著韌窩，韌窩底部殘留著細小顆粒，EDS結果顯示細小顆粒為共晶組織。由于上述微觀組織的分層特征，如圖11a所示，層中區域與層間區域出現不同的裂紋擴展行為。與Al基體相比，共晶組織具有硬而脆的特點，能夠阻礙位錯運動并造成應力集中，產生微裂紋[30]；另外，根據第2.2節物相組成與元素分布的分析可知，層間區域Cu元素和Mg元素在晶界偏析嚴重，共晶組織呈網狀沿晶界連續分布，這會降低晶界結合力，有利于微裂紋沿著晶界擴展。如圖11b所示，在拉伸載荷下，層間區域裂紋沿著共晶組織分布路徑擴展，最終表現為沿晶斷裂。而層中區域元素偏析得到緩解，晶粒內部彌散分布著顆粒狀的共晶組織，粗大連續的共晶組織減少。此時，顆粒狀共晶組織周圍較軟的Al基體在拉伸載荷下首先發生變形，形成顯微孔洞，顆粒狀共晶組織殘留在孔洞內部?？锥淳奂敝链┻^晶粒，最終導致斷裂，產生韌窩特征，如圖11c所示，故層中區域裂紋擴展模式為穿晶斷裂。

圖10

圖10   2024鋁合金WAAM成形試樣拉伸斷口形貌的SEM像、層間區域SEM像和EDS、層中區域SEM像與EDS

Fig.10   SEM images of fracture surface (a), SEM image and EDS of interlayer region (b), and SEM image and EDS of innerlayer region (c) of WAAM 2024 aluminum alloy tensile specimen (Figs.10a1 and a2 show the locally enlarged images in Fig.10a)

圖11

圖11   2024鋁合金WAAM成形拉伸試樣斷口裂紋擴展

(a) cross section of fracture (b) image of interlayer region (c) image of innerlayer region

Fig.11   Crack propagation of tensile fracture of WAAM 2024 aluminum alloy tensile specimen

3 結論

(1) 以2024鋁合金絲材為沉積材料，采用電弧增材制造工藝制備出三元Al-Cu-Mg合金成形試樣，試樣內部沒有裂紋缺陷，存在少量的顯微氫氣孔，層中區域和層間區域的晶粒形貌存在差異。

(2) 層中區域大量的共晶組織顆粒呈分散特征均勻分布在晶粒內部，Mg元素在Al基體中的分布均勻性較好；而層間區域共晶組織主要呈網狀聚集在晶界，顆粒狀的共晶組織數量遠少于層中區域，導致元素偏析嚴重，Cu元素以共晶組織的形式在晶界偏析，Mg元素出現局部富集。

(3) 2024鋁合金成形試樣的平均顯微硬度為(117.9 ± 3.3) HV0.1，平均抗拉強度、屈服強度與斷后伸長率分別為(323.5 ± 6.6) MPa、(178.7 ± 6.2) MPa和(9.03 ± 0.67)%，斷口形貌中層間區域裂紋主要沿共晶組織分布路徑擴展，表現為沿晶斷裂，而層中區域裂紋擴展模式變為穿晶斷裂。