工程構件服役條件復雜，不僅涉及高周疲勞，其孔或缺口等局部位置由于應力集中，往往處于低周疲勞的環境[1]。同時具有優異高周與低周疲勞性能是保障工程構件長期安全服役的關鍵[1,2]。研究[1,2]表明，金屬材料的應力控制高周疲勞性能(如疲勞極限)往往取決于其強度：強度增加，疲勞裂紋萌生阻力增加，疲勞極限提高；而應變控制低周疲勞性能(如疲勞壽命)主要與材料塑性相關：塑性越好，可累積更大塑性變形，并且可降低疲勞裂紋擴展速率，有利于低周疲勞壽命提高。迄今為止，傳統強化策略如第二相強化[3~7]、應變或納米結構強化[8~11]等可顯著提高工程金屬材料的強度和高周疲勞極限，但也明顯降低塑性和低周疲勞性能。例如，傳統高強度超細晶或納米晶材料具有優異的高周疲勞極限，但應變控制疲勞時往往發生嚴重循環軟化，疲勞壽命相比于粗晶材料明顯降低[8,11~13]。其根本原因為高能量狀態大角晶界易引起結構非穩定化、嚴重應變局域化和不可逆損傷(如異常晶粒長大和剪切帶等)[2,14,15]。因此，高周和低周疲勞性能之間不可兼顧的倒置關系已成為制約高強度納米結構材料走向工業應用的關鍵瓶頸問題。

近年來，引入納米尺度孿晶界面被公認是優化材料綜合力學性能的一種有效策略[16~19]。與傳統納米結構金屬不同，這種具有高密度、低能態共格界面的納米孿晶金屬不僅擁有高強度，亦保持良好塑性和機械穩定性等優異力學行為[20~23]，尤其在交變循環載荷條件下還彰顯出高疲勞極限、長疲勞壽命以及與疲勞歷史無關的循環穩定性等優異疲勞特征[24~26]，這主要歸因于其穩定的共格界面特征以及獨特的位錯與孿晶界面交互作用[27~29]。近期研究[4,30~35]表明，引入一定體積分數的納米孿晶結構亦可顯著提高材料的力學和高周疲勞性能。例如，動態塑性變形(DPD)結合后續退火工藝制備的變形納米孿晶/再結晶混合結構304奧氏體不銹鋼的高周疲勞極限和疲勞比分別高達330 MPa和 0.36，相對傳統粗晶結構(170 MPa、0.22)明顯提高[34]。在疲勞過程中，納米孿晶晶粒與周圍再結晶晶?？赏ㄟ^位錯運動、馬氏體相變等多種變形方式協調疲勞變形，有效抑制了循環應變局域化和疲勞裂紋萌生[34]。

為了進一步研究納米孿晶混合結構的循環應力響應和疲勞機制，本工作利用DPD及后續退火處理制備了塊體納米孿晶強化304不銹鋼(304 SS)樣品，通過塑性應變控制低周疲勞實驗并結合微觀結構表征，研究了納米孿晶強化304 SS的應變控制低周疲勞性能及其機制。

本工作所用304 SS化學成分(質量分數，%)為Fe-18.29Cr-8.10Ni-0.061C-0.44Si-1.30Mn-0.006S-0.078P。首先在1473 K退火2 h，得到平均晶粒尺寸為180 μm的退火態粗晶304奧氏體不銹鋼。利用DPD技術在大沖擊能量(約2.5 kJ) 和473 K條件下對直徑20 mm、高度14 mm的圓柱體粗晶304樣品進行多道次的變形處理，應變速率為102~103 s-1，累積應變約為1.3，成功制備了直徑約為43 mm、高度為3.7 mm的塊體納米孿晶/位錯結構樣品，其經1003 K退火1 h后得到納米孿晶/再結晶樣品。此外，為了對比，對原始304 SS 在723 K退火1 h，獲得由等軸狀晶粒組成的粗晶304 SS樣品，平均晶粒尺寸為46 μm。宏觀疲勞試樣標距尺寸為12.0 mm × 2.0 mm × 3.5 mm。為了觀察表面疲勞特征，疲勞測試前對樣品進行了室溫電解拋光，拋光電壓為16 V，拋光時間為30~60 s，拋光液成分(體積分數)為8%HClO4和92%CH2CH2OH混合溶液。利用Qness Q10A + Vickers硬度計測量納米孿晶強化304 SS的硬度，測試載荷為20 g，保載時間為10 s。測量100個不同位置納米孿晶結構的硬度以獲得其平均硬度。

使用Instron 8874試驗機進行塑性應變控制對稱拉-壓疲勞實驗，應變速率為2 × 10-3 s-1，控制波形為三角波。在疲勞過程中，采用標距長度為10 mm的Instron 2620-603夾持式引伸計測量并控制疲勞應變幅。疲勞實驗停止條件為應力幅下降為最大應力幅的50% 或疲勞壽命達到105 cyc。

利用LEXT OLS4000激光共聚焦顯微鏡(CLSM)表征不同應變幅疲勞后納米孿晶強化304 SS樣品表面滑移帶三維形貌。其中，定義滑移帶相鄰波峰與波谷的高度差為起伏高度(h)。基于大量數據統計(至少200個)獲得納米孿晶和再結晶結構表面滑移帶平均起伏高度。采用Nova NanoSEM 460場發射掃描電鏡(SEM)和Tecnai F20透射電子顯微鏡(TEM)分別表征制備態和疲勞后納米孿晶強化304 SS樣品的微觀結構。通過統計超過100張SEM照片中納米孿晶區域所占總面積的比例記為納米孿晶的平均體積分數。采用化學雙噴電解減薄工藝制備TEM樣品，雙噴電壓為25~30 V，電流為35~45 mA，溫度為-20~-15℃，雙噴液成分(體積分數)為8%HClO4和92%CH2CH2OH混合溶液。

DPD 304 SS的微觀結構為納米尺度變形孿晶結構呈“島狀”分布于位錯結構基體[34]。圖1為納米孿晶強化304 SS的微觀結構：DPD樣品在退火時位錯結構優先發生再結晶(圖1a)。大部分再結晶晶粒呈等軸狀，晶界平直明銳，晶內干凈，無位錯殘留(圖1b)，平均晶粒尺寸為3.5 μm。大部分納米孿晶結構在退火過程中十分穩定(圖1a黑線所圍區域)，均勻彌散分布于再結晶基體，其體積分數約為30%。大部分納米孿晶界平直完整，孿晶界和孿晶內部依然殘留大量位錯(圖1c)。統計結果顯示，孿晶片層平均厚度為28 nm，與退火前相當。選區電子衍射花樣(圖1b和c中插圖)表明納米孿晶/再結晶混合結構304樣品仍為奧氏體結構。

塑性應變幅控制的納米孿晶強化304 SS樣品的低周疲勞結果如圖2a所示。顯然，與粗晶樣品相比，引入30%納米孿晶結構明顯提高了304 SS樣品的循環應力幅(Δσ / 2)，同時仍保持很高的疲勞壽命。當塑性應變幅(Δεpl / 2)為0.10%時，納米孿晶強化304 SS的疲勞壽命為17000 cyc，約為粗晶疲勞壽命(20000 cyc)的85%。此外，與粗晶304 SS類似，納米孿晶強化304 SS在疲勞過程中也發生循環軟化，Δεpl / 2 = 0.10%時其Δσ / 2從438 MPa下降至疲勞斷裂時的347 MPa。

為了定量比較納米孿晶強化304 SS樣品在不同應變幅時的軟化程度，定義軟化比(R)為[12]：

式中，Δσ / 2|N和Δσ / 2|max分別表示為第N周次時應力幅和疲勞過程中最大應力幅。圖2b所示為對應圖2a的軟化比-歸一化循環周次(N / Nf，其中Nf為疲勞斷裂壽命)曲線。可見，納米孿晶強化304 SS樣品與粗晶304 SS在不同塑性應變幅時呈現類似的軟化特征：塑性應變幅愈小，R愈大，即軟化程度愈明顯。例如，在較低塑性應變幅時(0.05%)，納米孿晶強化304 SS樣品的R大于粗晶304 SS，即軟化程度愈明顯。但隨塑性應變幅增加，其軟化程度要小于粗晶304 SS。顯然，這與傳統納米材料低周疲勞時隨應變幅增加軟化程度增大(軟化比> 50%)和疲勞壽命顯著降低的趨勢截然不同[2,8,15,36]。

為了理解納米孿晶混合結構的低周疲勞行為，首先表征了納米孿晶強化304 SS樣品在不同應變幅疲勞后的表面疲勞形貌(圖3)。較低塑性應變幅(0.05%)疲勞時，在大部分納米孿晶和再結晶晶粒表面并未發現明顯的疲勞形貌特征，表明此條件下主要發生彈性變形。但部分納米孿晶晶粒表面存在一些跨過許多孿晶片層的滑移帶(如圖3b中黑色箭頭所示)和少量平行于孿晶界面的滑移帶形貌(如圖3b中白色箭頭所示)。同時也觀察到納米孿晶周圍很多再結晶晶粒出現滑移帶形貌(如圖3a中白色箭頭所示)，而在遠離孿晶晶粒的再結晶表面卻很少觀察到明顯變形特征。利用激光共聚焦顯微鏡表征發現納米孿晶表面的滑移帶平均起伏高度約為0.15 μm，遠小于再結晶表面的滑移帶高度(約0.61 μm，圖4a和b)，這與納米孿晶強化304 SS應力控制高周疲勞特征類似[34]。

當塑性應變幅增至0.25%，在更多納米孿晶晶粒及其周圍再結晶晶粒表面發現明顯滑移帶，如圖3c中黑色箭頭所示。納米孿晶晶粒表面跨過許多孿晶界的“Z”字型滑移帶數目也明顯增加，并且與周圍再結晶晶粒中的滑移帶在空間上幾乎相連，也具有相同三維起伏高度(0.47~0.48 μm)，如圖4c和d所示。但是，在納米孿晶晶粒表面，未發現低應變幅疲勞時平行孿晶界的滑移帶形貌。此外，微米尺度的疲勞裂紋出現在具有明顯滑移帶特征的再結晶區域內(如圖3d中白色箭頭所示)，但在再結晶晶粒與納米孿晶界面附近未觀察到。

納米孿晶強化304 SS在不同應變幅疲勞后微觀結構的TEM像見圖5a、c和圖6a、d。從圖5a可見，在較低塑性應變幅(如0.05%)疲勞時，大部分納米孿晶和再結晶晶粒的微觀結構特征與疲勞前(圖1b和c)類似：納米孿晶界面具有優異的結構穩定性，保持平直、完整，仍存在高密度位錯，與傳統納米金屬疲勞時異常晶粒粗化不同[2,12,15]。僅在極少量納米孿晶區域出現退孿生結構(如圖5b黑色線所圍區域)：孿晶界上存在大量孿生臺階，孿晶片層平均間距增至138 nm，孿晶內出現高密度的位錯特征(圖5c)。此外，在納米孿晶周圍再結晶區域內，可見高密度平面位錯列和部分細小的塊狀α'馬氏體相(圖5b黑色箭頭所示)，與應變控制高周疲勞特征類似[34]。這表明低塑性應變幅疲勞時納米孿晶結構可與周圍再結晶晶粒協同發生循環塑性變形。

在較高塑性應變幅(0.25%)時，大部分納米孿晶結構表現出優異的疲勞穩定性(圖6a)，平均片層厚度為30 nm (圖6e)，與初始態相當[34]。相對于低塑性應變幅疲勞特征(圖5)，此時更多納米孿晶及其周圍再結晶晶粒均協同承擔循環塑性變形。高倍TEM觀察發現，納米孿晶內部出現了許多跨過孿晶界的項鏈位錯形貌(如圖6b中白色箭頭所示)。其周圍大部分再結晶區域內分布著高密度的規則位錯組態，如位錯胞和位錯墻(圖6c)；而部分位錯胞附近也存在亞微米尺度的塊狀α'馬氏體相(如圖6c中黑色箭頭所示)。但在遠離納米孿晶結構的再結晶晶粒內部，僅形成亞微米尺度的位錯胞結構(圖6d)。

眾所周知，材料的循環響應行為(循環流變應力水平、軟化/硬化)和疲勞壽命主要與其微觀結構以及疲勞變形機制密切相關[1,37,38]。粗晶304奧氏體不銹鋼在常規塑性應變幅范圍(即小于0.25%)內疲勞時表現為循環軟化，且在低應變幅時軟化程度愈大(圖2)。這主要歸因于低層錯能金屬疲勞時局部軟取向晶粒內位錯平面滑移模式導致較弱的位錯間交互作用以及位錯組態從高能態向低能態的演變[8,38~42]。

納米孿晶強化304 SS不僅表現出高循環應力水平，亦保持與粗晶304 SS類似的循環軟化程度和疲勞壽命，這首先與納米孿晶結構及其循環變形機制相關。與傳統納米金屬疲勞引起結構粗化行為不同，大部分納米孿晶晶粒在不同塑性應變幅疲勞時均呈現出明顯的結構穩定性(圖5和6)。究其原因，這里引入的孿晶界是一類特殊的共格晶界，其兩側的晶格呈鏡面對稱，因而界面能較低，僅為普通大角晶界的1/10左右，具有本征結構穩定性[3]。由于納米孿晶強化304 SS樣品中大部分納米孿晶界與疲勞加載方向近似平行，納米孿晶結構中可能出現一種獨特的應變非局域化位錯機制，即關聯項鏈位錯[26]，在孿晶通道內往復運動承擔循環塑性應變，形成跨過許多孿晶界的“Z”字型滑移帶形貌并且不破壞納米孿晶結構的穩定性[26,28]。這與在應力控制高周疲勞過程中納米孿晶的變形行為類似[34]。

相對于粗晶304 SS，納米孿晶強化304 SS的循環應力幅水平明顯提高，這主要是由于穩定納米尺度孿晶結構本身的高強度和高硬度(3.6 GPa)。納米孿晶強化304 SS在低塑性應變幅疲勞時發生相對粗晶304 SS更明顯的循環軟化(圖2b)。這一方面與粗晶基體本身位錯平面滑移模式和位錯結構向低能量狀態演變有關[8,38~42]；另一方面，部分納米孿晶結構發生退孿生導致結構粗化和承載能力下降，也貢獻循環軟化。隨塑性應變幅增加，納米孿晶強化304 SS的循環軟化程度減弱，也低于粗晶304 SS。這與傳統納米結構材料“應變幅愈大，軟化程度愈明顯(軟化比> 50%)”的趨勢截然不同。硬度測試結果表明，納米孿晶結構在塑性應變幅0.05%和0.25%疲勞后的平均硬度分別為3.0和3.2 GPa，相對于初始態結構僅分別下降了0.6和0.4 GPa。顯然，納米孿晶強化304 SS在應變控制疲勞時優異的抗循環軟化能力主要得益于納米孿晶結構本身優異的抗疲勞損傷變形能力和結構穩定性(圖5和6)。

除了本身參與塑性變形，納米孿晶晶粒還協調相鄰再結晶晶粒發生顯著的循環塑性變形，這主要歸因于高強度納米孿晶晶粒與再結晶基體較大的硬度或強度差異所引起的應變梯度和多軸應力狀態[4,43]。在較低塑性應變幅疲勞時，相鄰再結晶晶粒主要以位錯平面滑移為主。再結晶晶粒與納米孿晶相鄰區域則發生一定程度的退孿生。在復雜應力條件下，具有較小滑移阻力的不全位錯易激活，在長周次疲勞過程中引起顯著退孿生，類似于磁控濺射納米孿晶Cu樣品疲勞引起的晶界附近嚴重退孿生區域[44,45]。退孿生機制本身一定程度上可協調循環塑性變形，并有利于緩解界面兩側的應變或應力集中。

隨塑性應變幅增加，由于更大的彈塑性應變梯度和更高的應力水平[4,46]，納米孿晶周圍的再結晶晶粒也發生更顯著的塑性變形，導致高密度位錯胞/墻結構和塊狀α'馬氏體的出現。納米孿晶及其周圍再結晶晶粒通過位錯運動、退孿生和馬氏體相變等多種循環塑性變形機制的啟動，有效協調了2者界面處的應變不相容性，顯著抑制應變局域化，提高了抗疲勞損傷能力。因而，在納米孿晶與周圍再結晶界面附近很少出現疲勞裂紋，而大部分疲勞裂紋主要出現在發生嚴重塑性應變累積的再結晶區域。

納米孿晶強化304奧氏體不銹鋼具有較長的低周疲勞壽命主要歸因于高強度納米孿晶晶粒本身不僅可通過關聯項鏈位錯和退孿生機制承擔塑性變形，亦可與周圍再結晶晶粒發生協同塑性變形，有效緩解了界面處的應力/應變集中，表現出良好的疲勞非局域化和抗裂紋萌生能力。高強度納米孿晶結構不僅可以提高工程金屬材料的強度和高周疲勞性能，亦可同時保持優異的低周疲勞性能，展示出更加廣泛的潛在應用前景。

(1) 結合大沖擊能量動態塑性變形及后續退火處理工藝，成功制備了包含30% (體積分數)納米孿晶結構的塊體304奧氏體不銹鋼樣品。

(2) 塑性應變控制疲勞研究發現，引入納米孿晶結構可明顯提高304奧氏體不銹鋼的循環應力水平，同時具有優異抗循環軟化能力和疲勞壽命，與傳統納米結構持續軟化和較差疲勞壽命截然不同。這主要得益于納米孿晶結構及其優異的循環穩定性和應變非局域化疲勞機理。