楊祖坤,張昌盛,龐蓓蓓,洪艷艷,莫方杰,劉昭,孫光愛

中國工程物理研究院核物理與化學研究所 中國工程物理研究院中子物理學重點實驗室 綿陽 621999

摘要

關鍵詞：多晶Be;初始微結(jié)構(gòu);壓縮力學性能;原位中子衍射

hcp結(jié)構(gòu)的稀有輕金屬鈹(Be)作為一種特殊的結(jié)構(gòu)功能材料,在核能、航空航天等領域有著重要的應用前景,如用于聚變堆第一壁材料、慣性導航器件等[1,2,3]。金屬Be具有眾多獨特優(yōu)異的性能,如密度低而彈性模量大,比剛度、比強度是Al、Ti等常用金屬的數(shù)倍;熔點高達1285 ℃,是Mg、Al的近2倍,高溫穩(wěn)定性強;在所有金屬中擁有最大的比熱容量、熱中子散射截面和最小的熱中子吸收截面[4,5]。但多晶金屬Be在力學性能上也存在不足,如延伸率低、易脆性斷裂,并且在拉伸、壓縮之間力學性能有明顯不對稱性等。因此,金屬Be的力學性能控制和變形機制成為研究熱點,受到廣泛關注。王零森等[6]研究了晶粒尺寸對Be力學性能的影響,發(fā)現(xiàn)晶粒細化能夠提高Be材強度,而晶粒過粗或過細則使Be材的延性降低。許德美等[7,8,9,10]對多晶Be的室溫脆性行為及微觀機制進行研究,發(fā)現(xiàn)室溫靜態(tài)拉伸滑移和孿晶變形困難,而相應壓縮塑性改善則與應力狀態(tài)軟硬系數(shù)較大、形變初期孿晶變形貢獻和晶粒旋轉(zhuǎn)引發(fā)錐面滑移等有關。肖大武等[11]研究了Be在不同溫度和應變率下的壓縮力學行為,發(fā)現(xiàn)其力學性能具有明顯應變率敏感性與熱軟化效應。邱志聰?shù)?span style="margin: 0px; padding: 0px; box-sizing: border-box; font-size: 10.5px; line-height: 0; position: relative; vertical-align: baseline; top: -0.5em;">[12]研究了溫度對金屬Be拉伸與壓縮力學性能的影響,表明金屬Be的室溫拉伸與壓縮性能有明顯不對稱性;拉伸塑性隨溫度變化而不同,400 ℃左右時塑性最好,壓縮變形后組織具有較明顯的擇優(yōu)取向。Blu-menthal等[13]研究了不同應變率和溫度條件下金屬Be的應力-應變規(guī)律,并指出高應變率下Be變形的主要機制為孿生。Brown等[14,15,16,17]解釋了應變率與位錯滑移、孿晶、去孿晶之間的相互關系,研究了不同織構(gòu)受力方向?qū)坪蛯\晶變形的影響。Capolungo等[18]和Sarker等[19]研究Zr、Mg等類似hcp結(jié)構(gòu)金屬,分析了滑移和孿晶的相互作用及變形機制。Brown等[20]和Zou等[21]利用中子衍射方法分析了六方結(jié)構(gòu)金屬的晶格應變和取向變化,從微觀解釋機理上進行研究驗證。Knezevic等[22]通過建立自洽模型模擬應變路徑過程多晶Be的宏觀行為,闡述了各種滑移和孿生機制作用以及去孿晶與反位錯運動對Be應變硬化等的影響。

已有工作表明,金屬Be宏觀力學性能受溫度、應變率等外部條件和晶粒尺寸、初始織構(gòu)等內(nèi)在微結(jié)構(gòu)因素的影響。本工作通過靜態(tài)、動態(tài)和高溫等不同條件下預變形方式實現(xiàn)金屬Be內(nèi)部形成不同的初始微觀結(jié)構(gòu),進而實現(xiàn)宏觀力學行為軟化和硬化效應的調(diào)節(jié);同時,通過組織結(jié)構(gòu)觀測和原位中子衍射等實驗研究揭示上述作用機理。研究結(jié)果對基于微觀結(jié)構(gòu)工程思想實現(xiàn)特定服役性能的定制調(diào)控具有一定啟發(fā)意義。

1 實驗方法

實驗材料為熱壓金屬Be,其主要化學成分(質(zhì)量分數(shù))為：Be 99.25,BeO 0.87,Fe 0.045,其它雜質(zhì)總和<0.04[9]。原始試樣為直徑5 mm×5 mm的圓柱體,分別通過室溫準靜態(tài)、高溫準靜態(tài)和室溫動態(tài)壓縮3種預變形途徑實現(xiàn)金屬Be材料內(nèi)部形成不同的初始微結(jié)構(gòu)：(i) 室溫下準靜態(tài)(應變率10-3s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為A;(ii) 600 ℃下準靜態(tài)(應變率10-3s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為B;(iii) 室溫下動態(tài)(應變率103s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為C。

針對上述3種狀態(tài)樣品,通過Axio Observer.Alm型光學顯微鏡(OM)和SUPRATM55型掃描電鏡(SEM)觀測樣品內(nèi)部初始顯微組織。同時,基于中國綿陽研究堆(CMRR)中子衍射應力分析譜儀(RSND)的織構(gòu)測試功能[23],測量獲取(00.2)、(10.2)、(11.0)等系列晶面極圖并進行取向分布函數(shù)(ODF)重構(gòu)分析。測量時,將樣品安裝在Kappa測角儀的自轉(zhuǎn)臺上,RSND的入射和衍射2個狹縫均取為最大尺寸(約10 mm × 20 mm),確保整個樣品沉浸于中子束流內(nèi)。在相應晶面測量幾何布局下,連續(xù)轉(zhuǎn)動樣品自轉(zhuǎn)角(ψ)和傾轉(zhuǎn)角(χ)分別至360°和90°,同時同步收集中子衍射圖譜,如圖1a所示。

圖1中子衍射實驗測試示意圖

Fig.1Schematics of neutron diffraction measurements (ψ—rotation angle,χ—tilting angle, 2θ—detector or diffraction angle)(a) texture analysis(b) in-situ mechanical experiment

基于RSND的原位力學實驗功能,同時獲取樣品的宏觀力學曲線和(00.2)、(10.2)、(11.0)等晶面的微觀響應過程。實驗時,將15 kN原位力學加載裝置固定在RSND樣品平臺上,樣品軸向與壓縮方向保持一致,且樣品中心與中子束流中心高度一致,并保證散射矢量(Q)始終平行于壓縮加載軸。RSND入射中子波長選取為λ=0.1587 nm,入射和衍射狹縫分別取為2 mm×2 mm和2 mm×10 mm。采用應力控制模式進行準靜態(tài)加載,壓縮速率為0.5 mm/min。轉(zhuǎn)動探測器角度(2θ)至相應晶面測量位置并收集中子衍射譜,如圖1b所示。

通過StressTexCalculator可視化軟件[24]將上述實驗獲取的二維中子衍射圖譜轉(zhuǎn)換為一維數(shù)據(jù)并擬合分析,由此得到相應的衍射峰位置、半高寬等數(shù)據(jù)信息。基于Bragg原理,通過衍射峰偏移Δ(2θ)即可得出晶格應變(ε)：

$?=\frac{\mathrm{\Delta }?}{{?}_0}=\frac{?-{?}_0}{{?}_0}=-\frac{1}{2}\cot {?}_0?\mathrm{\Delta }\left(2?\right)$(1)

式中,Δd為晶面間距變化;d為晶面間距;d0為無應力樣品晶面間距。這里選取加載前(σ=0 MPa)樣品為無應力參照,即將此時的樣品衍射峰位置的一半取為式(1)中的θ0。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 宏觀力學行為

圖2a給出了3種初始微結(jié)構(gòu)金屬Be的壓縮力學曲線。整體上,3個樣品壓縮力學曲線均表現(xiàn)為應變隨應力增大而增加且有明顯非線性,在初始階段(100 MPa以內(nèi))應變緩慢增加,隨后增加較快。在既定的相同加載應力下,室溫動態(tài)預壓樣品(試樣C)的應變最大,室溫準靜態(tài)預壓縮樣品(試樣A)應變最小,而高溫準靜態(tài)預壓樣品(試樣B)應變居中。將加載應力對名義應變作微分處理,可得到3個樣品的名義模量(表觀硬化率)隨應變的變化曲線,如圖2b所示。由圖可見,試樣A的名義模量最大,而試樣C的名義模量最小。譬如,對應于名義應變10%,試樣A、B、C的模量分別約為26、10和8 GPa。上述結(jié)果表明,經(jīng)過不同條件預變形后,樣品力學性能存在明顯差異,其中室溫準靜態(tài)預壓樣品壓縮力學響應最硬,室溫動態(tài)預壓樣品最軟,而高溫準靜態(tài)預壓樣品居中。需指出的是,受限于壓縮實驗樣品尺寸,圖2中的應變并不是引伸計測得的真實值,而包含了夾具和機械位移等效應;實際應變應小于圖2中給出值,因而上述模量相比于實際值亦偏小。

圖2金屬Be的壓縮力學行為和名義模量曲線

Fig.2Compressive mechanical behavior (a) and nominal modulus curves (b) of Be

2.2 初始微觀結(jié)構(gòu)

圖3為3種試樣的初始顯微組織的OM和SEM像。由圖3a~c可見,經(jīng)不同預壓縮變形處理后,樣品內(nèi)部晶粒尺寸和形貌沒有出現(xiàn)明顯的變化,即未觀測到晶粒明顯變形等現(xiàn)象。經(jīng)室溫動態(tài)預壓縮處理后,試樣C中則觀察到較明顯的形變孿晶組織(如圖3c中箭頭所示的條紋狀)。由SEM像(圖3d~f)可見,試樣A發(fā)現(xiàn)有少量微孔洞缺陷;試樣B晶粒相對完整,僅有個別微孔洞;試樣C中觀測到明顯的微孔洞,其數(shù)量為3個樣品中最多且尺寸相對偏大(如圖3f箭頭所示)。在高應變率加載方式下,樣品變形協(xié)調(diào)方式不能繼續(xù)適應速度變化而產(chǎn)生應力集中,由此導致晶粒內(nèi)部出現(xiàn)了一定數(shù)量的微孔洞。

圖3不同預變形后金屬Be的初始顯微組織

Fig.3OM (a~c) and SEM (d~f) images of the initial microstructures of Be after pre-deformation under different conditions (a, d) sample A (b, e) sample B (c, f) sample C

圖4給出了上述3個不同初始微結(jié)構(gòu)金屬Be樣品的φ2=0°截面ODF結(jié)果,進一步揭示了預變形處理對晶粒取向的影響。由圖可見,試樣B內(nèi)部晶粒取向基本為隨機取向,并無非常明顯的取向排列;相比之下,試樣A擇優(yōu)取向要比試樣B更明顯,而試樣C的擇優(yōu)取向最明顯、取向密度最高。針對試樣C,ODF圖中最亮的(強度最大的)部分傾向于在Φ=0°附近形成一條線。這意味著形成了基面型纖維織構(gòu)[25],表明其基面(00.2)傾向于與壓縮加載軸垂直方向排列(即其c軸平行于加載軸方向)。結(jié)合圖3c給出的顯微組織結(jié)果,表明上述取向的產(chǎn)生與形變孿生有關。

圖4不同預變形處理樣品金屬Be的取向分布函數(shù)(ODF)結(jié)果

Fig.4Orientation distribution function (ODF) analyses of Be after different pre-deformations

2.3 微觀變形響應

圖5給出了基于原位中子衍射獲得的金屬Be內(nèi)部點陣應變隨外載應力響應結(jié)果,顯示了不同微結(jié)構(gòu)樣品在宏觀加載過程中不同的微觀響應規(guī)律。圖5a中,試樣A的3個晶面點陣應變均隨壓縮應力增大而增加,但總體上(00.2)點陣應變要大于其它2個晶面,說明該樣品內(nèi)(00.2)晶面優(yōu)先承力。圖5b中,試樣B的微觀響應類似于試樣A,即3個晶面點陣應變均隨加載應力增大而增加;有所不同的是,在約400 MPa以內(nèi),3個晶面點陣應變總體上差別不大,表明三者之間幾乎均等受力;但隨后(11.0)晶面點陣應變占主導,例如,在約540 MPa下其點陣應變達1600×10-6(高于試樣A相同晶面點陣應變,即900×10-6)。圖5c中,試樣C的(11.0)和(10.2)晶面點陣應變較小(最大應變僅有600×10-6),且這2個晶面點陣應變隨加載應力的響應并不明顯(變化相比于試樣A與B均較小);(00.2)晶面點陣應變相較于前兩者要大,表明該晶面主要承擔外載應力。

圖5基于原位中子衍射獲得的金屬Be內(nèi)部點陣應變隨外載應力響應結(jié)果

Fig.5Lattice strain response in Be during stress loading accessed by in-situ neutron diffraction(a) sample A (b) sample B (c) sample C

在初始加載階段(100 MPa以內(nèi)),發(fā)現(xiàn)個別晶面出現(xiàn)小幅拉應變現(xiàn)象,這主要與內(nèi)應力和外載宏觀應力交互作用效應有關。經(jīng)預壓縮變形處理后,樣品內(nèi)部可能存在一定拉伸內(nèi)應力,變形初期需要相應的加載應力首先克服這些內(nèi)應力作用。因此,變形初始階段存在一定拉伸微觀應變效應(圖5)以及初始宏觀應變增加緩慢的現(xiàn)象(圖2)。

為考察不同微觀結(jié)構(gòu)對位錯等變形機制的影響,比較了3個樣品在宏觀應力加載過程中(11.0)晶面衍射峰半高寬(FWHM)的演化結(jié)果,如圖6所示。由圖可見,3個樣品的(11.0)晶面的FWHM隨應力增大變化均不明顯,整體上呈基本保持不變的趨勢。根據(jù)衍射峰寬化理論,峰寬變化與材料內(nèi)部位錯密度相關[26]。因此,上述結(jié)果表明,在給出的加載應力范圍內(nèi),位錯密度未隨應力施加而進一步明顯增加。比較初始狀態(tài)(加載應力為零時),3個樣品中試樣C的FWHM最大,試樣B的FWHM最小。這表明,動態(tài)預變形處理后樣品內(nèi)部大量位錯被釘扎而殘留于樣品內(nèi)[27];而高溫預變形處理增加了位錯可運動性,減小了殘留的位錯密度。

圖6(11.0)晶面衍射峰半高寬(FWHM)隨應力加載的演化曲線

Fig.6Full width at half maxima (FWHM) of (11.0) reflection as a function of loading stress

2.4 初始微結(jié)構(gòu)作用機理

根據(jù)已有報道[11,14],隨著應變率的增大,金屬Be的應變硬化行為將逐漸變得明顯;特別是在動態(tài)應變率下,Be的壓縮強度將明顯提高。本工作中發(fā)現(xiàn),室溫動態(tài)預壓縮變形后金屬Be樣品(試樣C)的力學響應卻比其它樣品(試樣A和B)要軟(圖2)。由圖4給出的ODF結(jié)果可知,動態(tài)預變形處理使樣品內(nèi)部基面(00.2)傾向于與壓縮加載軸垂直方向排列。此時,該晶面作為宏觀加載應力的主要承力晶面,而其它晶面受力很小(圖5c)。結(jié)合圖3c給出的顯微組織結(jié)果,動態(tài)預變形處理導致樣品內(nèi)部微觀孔洞產(chǎn)生;在宏觀加載過程中,這些微孔洞成為參與應力配分的微觀單元之一,優(yōu)先承擔了上述晶面原本承受的部分應力(微孔洞閉合,同時導致其它晶面受力很小)。因此,盡管動態(tài)預處理使樣品內(nèi)部殘留有較高密度的位錯(圖6),綜合晶粒取向變化和微孔洞參與受力等因素最終導致動態(tài)預變形樣品出現(xiàn)應變軟化效應。相比于試樣C,試樣A具有類似的優(yōu)先承力晶面,即(00.2)晶面(圖5a);但其它晶面(11.0)和(10.2)也協(xié)同參與受力,同時具有高于試樣B的位錯密度(圖6)。因此,試樣A出現(xiàn)相對明顯的應力-應變硬化響應。試樣B的各晶面均等受力(圖5b)且有最低的位錯密度(圖6),同時高溫處理使內(nèi)部晶間應力得到一定釋放[17]。因此,相比于試樣A,試樣B晶粒內(nèi)部協(xié)調(diào)變形容易,其宏觀力學響應相對軟化。

基于上述結(jié)果,得到了不同初始微結(jié)構(gòu)協(xié)同作用示意圖,如圖7所示。圖7a為“弱織構(gòu)”型初始微結(jié)構(gòu)示意圖。此時,材料具有一定的晶粒擇優(yōu)取向和位錯,優(yōu)先受力面為(00.2)晶面,對應力學強度相對最高。圖7b為“隨機取向”型初始微結(jié)構(gòu)示意圖。此時,材料內(nèi)部晶粒均勻分布且所含位錯密度低,內(nèi)部各晶粒受力均等、協(xié)調(diào)變形相對容易,對應力學強度相比于前述情形較軟。圖7c為“強織構(gòu)”型伴隨有微孔洞的初始微結(jié)構(gòu)示意圖。此時,材料具有明顯的晶粒擇優(yōu)取向和較高密度水平的位錯,主要受力面為(00.2)晶面,由于微孔洞參與部分應力配分削弱了原來晶面受力,因而抑制了形變硬化效應并造成力學響應軟化的現(xiàn)象。

圖7不同初始微結(jié)構(gòu)協(xié)同作用示意圖

Fig.7Illustrations of interactive mechanism for different initial microstructures(a) the weak texture type(b) the random orientation type(c) the strong texture type with some micro- voids

上述研究表明,通過微孔洞、晶粒、位錯等不同尺度上微觀結(jié)構(gòu)的協(xié)同配合可以實現(xiàn)宏觀力學性能的調(diào)節(jié)。由此,可基于微觀結(jié)構(gòu)工程思想定制滿足特定服役場景需求的性能。譬如,通過在材料內(nèi)部預設泡沫化結(jié)構(gòu)和內(nèi)應力控制等實現(xiàn)金屬Be耐受沖擊性能[28,29]。

3 結(jié)論

(1) 通過室溫準靜態(tài)(應變率10-3s-1)、高溫準靜態(tài)(600 ℃,應變率10-3s-1)和室溫動態(tài)(應變率103s-1)預壓縮變形處理實現(xiàn)金屬Be宏觀壓縮力學性能的調(diào)節(jié)。實驗發(fā)現(xiàn),3種預處理狀態(tài)樣品中,室溫準靜態(tài)預壓樣品壓縮力學響應最硬,而室溫動態(tài)預壓樣品最軟,高溫準靜態(tài)預壓樣品居中。

(2) 不同預變形處理使多晶金屬Be內(nèi)部產(chǎn)生不同的初始微結(jié)構(gòu)。其中,室溫下動態(tài)預壓縮變形處理使樣品具有明顯的晶粒取向,形成較強的基面型纖維織構(gòu),伴隨有一定數(shù)量微孔洞的產(chǎn)生,且有較高密度位錯存在;室溫下準靜態(tài)預壓縮變形處理也會造成一定程度的晶粒取向和位錯,但均不如前者明顯;高溫準靜態(tài)預壓縮變形處理并不產(chǎn)生明顯的晶粒取向和位錯。

(3) 不同初始微結(jié)構(gòu)協(xié)同作用導致金屬Be宏觀力學性能發(fā)生變化。室溫準靜態(tài)預壓樣品微觀力學響應上表現(xiàn)為(00.2)晶面優(yōu)先受力,且由于引入一定位錯使形變硬化效應相較于其它試樣更為明顯;室溫動態(tài)預壓樣品微觀力學響應上表現(xiàn)為(00.2)晶面主要受力,微孔洞參與部分應力配分抑制了形變硬化效應;高溫準靜態(tài)預壓樣品微觀力學響應上表現(xiàn)為初期各晶面均等受力、(11.0)面逐漸受力增加,且位錯密度降低使內(nèi)部協(xié)調(diào)變形相對容易。

來源--金屬學報