馬也飛1,2,宋竹滿2,張思倩1,陳立佳1,張廣平2,

1 沈陽工業大學材料科學與工程學院 沈陽 110870
2 中國科學院金屬研究所 沈陽 110016

摘要

關鍵詞：馬氏體不銹鋼;疲勞性能;小尺度樣品;尺寸效應;核電材料

作為核電站核島的重要組成部分之一,核主泵是核島內唯一長期高速運轉的大型不間斷的動力源裝備,因此核主泵中的構件必須具有超長服役壽命和安全可靠性。葉輪作為核主泵轉子組件中的一個重要零部件,直接與高溫、高壓和強輻射的反應堆冷卻劑交互作用。由于葉輪的高速轉動及振動,其往往承受著各種頻率的交變載荷作用,非常容易發生機械疲勞、腐蝕疲勞、熱疲勞、蠕變-疲勞等損傷以及疲勞斷裂破壞而威脅到整個核電機組的安全運行[1,2,3,4]。因此,研究核主泵關鍵構件材料的疲勞可靠性對于維護核電站的安全具有重要的理論研究意義和實際應用價值。

CA6NM馬氏體不銹鋼作為關鍵結構材料之一,被廣泛應用于水利、火電、核電和化工等領域的各種泵和閥以及高壓容器中[5,6,7,8,9,10,11]。早期人們對馬氏體不銹鋼的疲勞性能開展了相關的研究。才慶魁等[11]研究了0Cr13Ni4Mo鋼在水介質的腐蝕疲勞過程中氫對疲勞裂紋形核及擴展的作用;高玉魁等[12]采用表面噴丸獲得的表面粗糙形貌和表面層殘余壓應力來提高馬氏體不銹鋼的疲勞強度;張濤等[10]分析了300 MW火電機組中運行的汽動給水泵0Cr13Ni4Mo不銹鋼主軸斷裂原因,發現軸表面的鍍Cr處理使得鍍Cr層中形成了許多垂直于軸體表面的微裂紋,降低了軸的疲勞強度。Winck等[13]研究了表面滲氮對CA6NM鋼疲勞壽命的影響,發現在500 ℃滲氮1 h,表面硬度增加385%,疲勞極限增加了23.76%。Da Silva等[14]研究了平均應力對CA6NM鋼疲勞性能的影響,獲得該合金鋼的疲勞強度極限為383 MPa。

上述這些疲勞可靠性評價均采用的是依據ASTM標準加工的塊體樣品進行的研究。由于核電構件在實際服役過程中無法拆卸,因此,如何能夠對在役構件服役過程中的可靠性進行快速、無損評價是一個非常重要且迫切需要解決的問題;盡管人們利用小沖壓樣品開展了大量的核電材料的高溫蠕變性能評價[15],但目前采用小尺度樣品對材料的疲勞服役可靠性進行評價的基礎數據和研究尚欠缺[16,17,18,19,20],因此,有必要探索建立基于小尺度構件數據的評價模型,提出實現快速、無損的對諸如核電構件等相關類型工程構件的可靠性評價新方法。

本工作采用微米厚度的小尺度CA6NM馬氏體不銹鋼樣品,對超薄CA6NM鋼樣品的室溫疲勞性能進行了探索性評價研究,并通過其與塊體合金樣品的疲勞實驗數據進行對比分析,考察采用小尺度樣品快速評價塊體CA6NM疲勞性能的可行性,并對小尺度CA6NM馬氏體不銹鋼的疲勞斷裂行為及機制進行了探討。

1 實驗方法

選取商業用CA6NM馬氏體不銹鋼為實驗材料,其化學成分(質量分數,%)為：C 0.20~0.26,Si≤0.40,Mn 0.50~0.80,P≤0.03,S≤0.20,Cr 11.30~12.20,Ni 4.67,Mo 1.00~1.20,Fe余量[21]。為了評價超薄樣品的力學性能,開展了超薄樣品的拉伸、拉-拉疲勞以及彎曲疲勞實驗,塊體樣品的拉伸與拉-壓疲勞實驗。由于疲勞加載方式的不同,超薄試樣分為2種。其中,單軸拉伸和拉-拉疲勞實驗采用狗骨狀超薄樣品,懸臂梁對稱彎曲疲勞實驗采用長條形超薄樣品。塊體樣品的拉伸和疲勞實驗全部采用狗骨狀樣品。3種樣品的形狀與尺寸分別如圖1a~c所示。全部力學性能樣品均經400號到2000號砂紙機械研磨,然后采用顆粒度為2.5的金剛石研磨膏進行機械拋光,最后再用配好的拋光液(10%的高氯酸+90%的酒精,體積分數)進行電解拋光(15 V、30 s)。超薄樣品經機械減薄到50 μm厚,再進行電解拋光減薄至40 μm厚。

圖1實驗用3種CA6NM馬氏體不銹鋼樣品的形狀及尺寸示意圖

Fig.1Schematics of three types of CA6NM martensite stainless steel specimens
(a) bulk specimen for tensile and tension-compression fatigue testing
(b) ultrathin specimen for tensile and tension-tension fatigue testing
(c) ultrathin specimen for symmetrically bending fatigue testing

超薄樣品的對稱彎曲疲勞實驗的應力/應變比R=-1。彎曲疲勞實驗在自制的小尺度樣品懸臂梁彎曲疲勞試驗機上進行[22],如圖2a中插圖所示。實驗采用恒撓度控制的對稱彎曲方式加載,加載頻率為50 Hz。懸臂梁樣品根部的最大應變根據懸臂梁根部曲率計算。對于某一給定加載撓度下的彎曲疲勞樣品根部的最大應變(ε)與樣品的實際厚度(t)和其根部的最小曲率半徑(rmin)之間的關系滿足[23]：

$?=\frac{?}{2{?}_{\min }}$(1)

為此,將數碼相機拍攝的懸臂梁彎曲圖像經過圖像處理,獲得樣品發生彎曲的懸臂梁坐標位置,對位置曲線進行擬合(圖2b),從而計算出懸臂梁根部彎曲的最小曲率半徑rmin。為了獲得超薄懸臂梁樣品的疲勞壽命,通過Agilent-34972A數據采集器對樣品電阻進行實時測量,獲得電阻隨時間的變化關系,并由此計算出相對電阻變化率χ=(R'-R0)/R0(其中,R0和R'分別為樣品初始電阻和發生疲勞斷裂的瞬時電阻)。當樣品發生疲勞斷裂時,瞬時電阻變為無窮大,對應χ變為無窮大。圖2a給出了樣品χ隨循環周次的變化關系。可以看出,當循環周次為7×105cyc時,樣品發生斷裂。

圖2微米厚度懸臂梁樣品相對電阻隨疲勞加載周次變化曲線和懸臂梁樣品在給定加載撓度下的變形形貌觀察與標定

Fig.2Variation of relative resistance of cantilever beam specimen with fatigue cycles (a) and optical image on deformation morphology of the cantilever specimen under a given deflection (b) (Inset inFig.2a is schematic of cantilever beam specimen)

超薄樣品在R=0.1下的拉-拉疲勞實驗在E1000電子動靜態萬能材料試驗機上進行,采用正弦波加載,加載頻率為50 Hz。塊體樣品的疲勞實驗在Instron 8871疲勞試驗機上進行,應力比為R=-1的正弦波加載,加載頻率為50 Hz。超薄拉伸樣品的拉伸實驗在Instron-5848拉伸試驗機上進行,拉伸應變速率為2.77×10-4s-1。塊體拉伸實驗在Instron-5982拉伸試驗機上進行,拉伸應變速率為9.40×10-4s-1。

金相觀察用樣品經機械研磨以及機械拋光處理后,用配比為5 g FeCl3+25 mL鹽酸+25 mL乙醇的化學腐蝕劑制備,通過DP71光學金相顯微鏡(OM)對樣品進行組織觀察與分析。采用Tenupol-5型化學雙噴儀制備透射電鏡(TEM)樣品,在10%的高氯酸和90%的無水乙醇(體積分數)配制的電解拋光液中對樣品進行減薄,用Tecnai Spirit T12型TEM進行組織結構觀察與分析。試樣的拉伸與疲勞的變形及斷口形貌采用Supra 35 型掃描電子顯微鏡(SEM)進行觀察與分析。

2 實驗結果

2.1 微觀組織與結構

圖3a為CA6NM馬氏體不銹鋼的原始組織的OM像。可以看出,其顯微組織是由不同取向的馬氏體板條束組成,進一步的高倍觀察如圖3b所示。對馬氏體板條束長度(圖3c)和寬度(圖3d)的統計發現,板條長度主要集中在200~300 μm之間,板條寬度主要集中在200~350 nm之間。

圖3CA6NM馬氏體不銹鋼的顯微組織及馬氏體板條長度與寬度統計分析

Fig.3OM (a) and TEM (b) images of CA6NM martensite stainless steels and statistical analyses of martensite lath length (c) and width (d)

2.2 拉伸與疲勞性能

圖4給出了超薄樣品和塊體樣品的拉伸工程應力-應變曲線。可以看出,超薄樣品的屈服強度和抗拉強度略高于塊體樣品的對應強度,但超薄樣品的斷裂應變明顯低于塊體樣品的斷裂應變。

圖4塊體和40 μm厚CA6NM馬氏體不銹鋼樣品的拉伸應力-應變曲線

Fig.4Tensile stress-strain curves of bulk and 40 μm-thick specimens of CA6NM martensite stainless steel

超薄樣品的對稱彎曲疲勞實驗獲得的外加應變幅-疲勞壽命關系如圖5a所示。可以看出,采用這樣的超薄彎曲疲勞樣品,可以獲得材料完整的疲勞性能和疲勞極限。為了將不同加載方式(對稱彎曲疲勞和拉-拉疲勞)下超薄樣品的疲勞性能與塊體疲勞性能進行對比,首先將40 μm厚的彎曲疲勞超薄樣品的外加應變幅轉變成應力幅。由于本研究的彎曲樣品根部最大外加應變在0.356%~0.690%范圍(圖5a),而從圖4所示的超薄樣品的拉伸應力-應變曲線可以看出,該應變范圍內試樣發生的均為彈性應變,因此,這里可以直接根據拉伸性能的線彈性段將外加應變幅轉換成R=-1下的外加應力幅。其次,采用Goodman方法[24],將R=-1的彎曲疲勞樣品的應力幅轉化為R=0.1的應力幅。因此,可以將本研究的超薄彎曲疲勞樣品的高周疲勞性能實驗結果與R=0.1的超薄樣品拉-拉高周疲勞實驗結果放在一起進行對比。

圖5CA6NM馬氏體不銹鋼的40 μm厚懸臂梁樣品應變幅-疲勞壽命關系及轉換為應力比R=0.1下的應力幅-疲勞壽命曲線

Fig.5Strain amplitude-fatigue life of 40 μm-thick cantilever specimens (a) and comparison of stress amplitude-fatigue life curves atR=0.1 of 40 μm-thick cantilever bending (CB) specimens and tension-tension (TT) specimens, tension-compression (TC) bulk specimens and bulk specimens reported in Refs. [13,25] (b) (t—thickness)

此外,為了對比小尺度樣品與塊體樣品的疲勞性能,采用Goodman方法[24],一方面,將本研究的R=-1塊體疲勞樣品的應力幅也轉換成R=0.1的應力幅;另一方面將文獻[13,25]中報道的應力比為R=-1的塊體樣品應力幅轉換為R=0.1的數據。圖5b給出了超薄樣品對稱彎曲(CB)疲勞、拉-拉(TT)疲勞、塊體樣品拉-壓(TC)疲勞及文獻[13,25]報道的拉-壓疲勞轉換后的R=0.1條件下的全部應力幅-疲勞壽命(S-N)關系圖。由圖可以看出,40 µm厚的超薄拉-拉疲勞樣品的疲勞性能低于塊體樣品疲勞性能。其中在低周疲勞區域表現得更明顯,而隨著周次的增加,這一差距逐漸縮小,最終S-N曲線的疲勞極限與塊體樣品疲勞極限值較為接近;而40 µm厚的對稱彎曲樣品的疲勞強度要高于文獻[13,25]中報導的塊體樣品疲勞性能,且疲勞極限要明顯高于塊體樣品疲勞極限值,同時也明顯高于40 µm厚的拉-拉疲勞樣品的疲勞極限值。

2.3 疲勞斷裂行為

圖6a和b分別給出了應力幅為402 MPa的超薄樣品對稱彎曲疲勞斷口和斷口側面的SEM像。從圖6a可以看出,裂紋從樣品表面萌生,并經歷了較大區域的擴展,最后發生瞬斷。由于CA6NM鋼樣品中的馬氏體板條束長度為200~300 μm,而超薄樣品的厚度為40 μm,故整個樣品厚度方向由不同取向的單一板條束組成,這也可以從圖6a的SEM斷口形貌上進一步得到證實,沿著圖中箭頭所指方向可以觀察到3個不同方向的部分板條束。圖6b表明,在靠近樣品斷口側面可觀察到大量的滑移帶和疲勞擠出,疲勞裂紋沿著滑移帶處萌生。為了更清晰地觀察,用FeCl3溶液對樣品側面進行輕微腐蝕,可以明顯觀察到疲勞裂紋沿著馬氏體板條束擴展,如圖6c所示。

圖6應力幅為402 MPa下對稱彎曲疲勞加載的超薄樣品斷口及表面損傷SEM像

Fig.6SEM images of fracture (a), surface damage (b) and the surface damage zone etched by FeCl3solution (c) of ultrathin specimens subjected to bending fatigue loading at stress amplitude of 402 MPa

圖7為超薄樣品在應力幅為230 MPa下的拉-拉疲勞斷口SEM像。從圖7a的疲勞斷口上可以觀察到部分板條束;在板條方向上有許多沿著板條束開裂的二次裂紋。對樣品斷口的側面觀察發現,樣品表面出現許多平行的滑移帶,且裂紋從滑移帶處萌生,如圖7b所示。這與超薄樣品在對稱彎曲疲勞加載下的變形開裂行為相似。

圖7應力幅為230 MPa下的超薄樣品拉-拉疲勞斷口和表面損傷的SEM像

Fig.7SEM images of fatigue fracture (a) and surface damage (b) of the ultrathin specimens subjected to tension-tension fatigue loading at stress amplitude of 230 MPa

圖8為塊體樣品在應力幅為261 MPa的拉-壓疲勞后斷口的裂紋擴展區SEM像。從圖8a可以看出,斷口呈現明顯的河流花樣,同時也觀察到一些二次裂紋。對疲勞斷口的側面觀察發現,裂紋從滑移帶處萌生(圖8b),并沿著馬氏體板條束擴展,如圖8c所示。

圖8應力幅為261 MPa的塊體樣品拉-壓疲勞斷裂行為的SEM像

Fig.8SEM images of fatigue fracture (a), surface damage (b) and crack growth path (c) of bulk specimens subjected to TC fatigue loading at stress amplitude of 261 MPa

總之,超薄樣品和塊體樣品的疲勞裂紋萌生和擴展行為很相似,裂紋都是從滑移帶處萌生,并沿著馬氏體板條束擴展。

3 討論與分析

由上述實驗結果的比較可知,超薄樣品的疲勞性能與塊體樣品的疲勞性能存在一定的差別,而同樣厚度的超薄樣品,因加載方式的不同,疲勞性能也存在差異。對于上述疲勞性能的差異,可以從樣品的幾何尺度、微觀結構特征、樣品的強度與塑性、受力狀態等幾個方面來進行分析。

(1) 首先考慮相同加載方式下的疲勞尺寸效應,本工作比較了塊體樣品單軸拉-壓疲勞和超薄樣品單軸拉-拉疲勞均轉換成R=0.1條件下的疲勞性能。結果發現,超薄樣品的疲勞性能遠低于塊體樣品,特別是在低周疲勞區,如圖5b所示;而在高周疲勞區,兩者的疲勞強度比較接近。對比塊體樣品和超薄樣品的幾何尺度(厚度或直徑)和內部微觀結構尺度(馬氏體板條尺度)可以發現,2種樣品中的組織結構及其尺度完全相同,不同的是文獻[13,25]報道的樣品(直徑7 mm的圓棒樣品)和本工作的塊體樣品(2.5 mm×2.5 mm)的橫截面尺寸較大,樣品厚度方向上可以容納幾十個馬氏體板條集束,如圖9a所示,相應地樣品表面區馬氏體板條束所占的體積分數較少。由前面的塊體和小尺度樣品的表面損傷觀察可知,疲勞損傷均沿著表面區的馬氏體板條束中滑移帶萌生,因此,2種樣品萌生裂紋的能力趨于相同,一旦疲勞裂紋從表面萌生后,裂紋將向樣品內部擴展。由于塊體樣品表面區的一層馬氏體板條區厚度相對樣品的整個厚度來說所占比例較小,因此,可以認為,裂紋萌生后疲勞失效主要取決于疲勞裂紋的擴展壽命。由圖8的塊體樣品疲勞裂紋擴展路徑的觀察可知,疲勞裂紋主要沿馬氏體板條束進行擴展,塊體樣品中不同方向板條束的存在增加了疲勞裂紋擴展的阻力,因而塊體試樣疲勞壽命相對較高;而對于厚度為40 μm的超薄樣品來說,由于厚度方向只能含有大約一個馬氏體板條束的1/5長度的板條,如圖9b所示,在厚度方向的板條束對裂紋擴展的阻礙作用很小,此時表面區的疲勞裂紋萌生對超薄樣品疲勞壽命起到了決定性的作用。樣品疲勞壽命主要取決于疲勞裂紋萌生壽命,一旦裂紋萌生后裂紋很容易擴展并斷裂,因此,超薄樣品的疲勞壽命較低(特別是低周疲勞區);而當減小外加應力幅時,在高周疲勞區,由于塊體的疲勞壽命也主要取決于裂紋萌生壽命,此時2種樣品的疲勞強度較為接近,如圖5b的高周疲勞區所示。此外,由于本工作的超薄樣品厚度方向僅含有1/5長的馬氏體板條,因此樣品中馬氏體板條集束不會像塊體材料那樣受到其它板條集束的限制,使得在沒有應變梯度影響下的單軸拉-拉超薄疲勞樣品中的位錯可以更自由地滑出樣品表面,這可能也是超薄樣品疲勞強度在高周區略低于塊體疲勞強度的原因。

圖9受厚度控制的CA6NM馬氏體不銹鋼樣品疲勞損傷行為示意圖

Fig.9Schematics of fatigue damage behavior related to the specimen thickness of CA6NM martensitic stainless steel
(a) bulk specimen (b) miniature specimen

(2) 對于小尺度樣品和塊體樣品疲勞性能的差異還可以從對應S-N曲線的低周疲勞和高周疲勞2個區域分別來考慮。在高應力幅的低壽命區,材料疲勞性能與材料的塑性緊密相關;而在低應力幅或高壽命區,材料疲勞性能與材料的強度相關[22,26]。由圖4的拉伸應力-應變曲線可知,塊體樣品的塑性要遠遠高于小尺度樣品,而它們的強度相差不大,因此在高應力幅的低周疲勞區域,可以認為文獻中報道的塊體樣品疲勞性能要遠優于超薄樣品拉-拉疲勞性能,而隨著應力幅的減小,樣品疲勞性能受材料強度所控制,而超薄樣品與塊體樣品的強度值很接近,因此2類樣品的疲勞性能差距逐漸縮小,最終二者的疲勞極限逐漸接近。

(3) 小尺寸樣品在不同加載方式下的疲勞性能差異。對于同為40 μm厚的超薄樣品的拉-拉疲勞和彎曲疲勞性能,即使都轉換到R=0.1下的疲勞強度,但兩者表現出明顯的疲勞性能差異,可見加載方式對小尺度樣品疲勞性能影響很大。在彎曲疲勞加載過程中,彎曲樣品中會產生從表面到中性面變化的應變梯度,從而產生非均勻塑性變形,而這一應變梯度往往會產生額外的幾何必需位錯(為協調非均勻塑性變形引起點陣彎曲所需要的額外位錯)來協調往復的循環變形,這些額外的幾何必需位錯會對疲勞過程中產生的統計儲存位錯(隨機相互捕獲的位錯)運動具有一定的阻礙作用,從而增加了疲勞裂紋萌生的阻力[18,27~31],因此,彎曲疲勞載荷下超薄樣品的疲勞性能要遠高于單軸拉-拉疲勞載荷下超薄樣品疲勞性能,這種強化作用甚至超過了塊體樣品中幾十個板條束對裂紋擴展的阻礙作用,使得具有非均勻變形特征的超薄樣品彎曲疲勞性能高于文獻報導的塊體材料的疲勞性能,且疲勞極限也高于塊體材料。

(4) 除了上述微觀組織及材料尺度方面的影響外,還應考慮超薄樣品與常規樣品所受應力狀態的不同。前者為平面應力狀態,而后者為平面應變狀態。不同應力狀態也將對樣品的拉伸塑性和疲勞開裂行為產生影響。在平面應力作用下,一方面超薄樣品的拉伸塑性明顯降低(圖3),導致拉-拉疲勞加載的超薄樣品在低周疲勞區的疲勞性能低于塊體樣品;另一方面,樣品更容易產生晶體學開裂行為。相比之下,常規塊體樣品盡管表面為平面應力狀態,但樣品內部為平面應變狀態,組織結構受到強烈約束,一旦樣品中形成疲勞裂紋,也將產生不同于超薄樣品的裂紋閉合效應,從而造成疲勞性能上的差異。可見,通過調控小尺寸樣品寬度與厚度的比值并結合材料的微觀組織結構尺度,有可能使其低周疲勞區的疲勞強度進一步接近塊體樣品。關于應力狀態的影響及其與組織結構和樣品尺度(長度與寬度)的耦合作用機制還有待進一步深入的研究。

(5) 最后,值得注意的是,由于超薄樣品尺寸較小,樣品內部含有不同取向的馬氏體數量較少,此時這些不同取向馬氏體束的排布狀態各不相同,從而導致小尺度樣品疲勞數據較大的分散性。因此,有必要通過大量的小尺度樣品測試,并結合統計分析進行材料疲勞性能評價,從而獲得更為可靠的疲勞數據[32]。

綜上,對于CA6NM馬氏體不銹鋼來說,采用應力比為R=0.1的拉-拉疲勞加載下的超薄樣品的疲勞性能來評價常規塊體樣品的疲勞性能是比較可靠的,特別是對于高周疲勞性能和疲勞極限的評價,從工程應用角度來說,這種評價偏于保守和安全。與傳統的單軸疲勞加載相比,采用適當厚度的超薄樣品及對其進行對稱彎曲疲勞實驗的方法不僅在樣品制備和夾持加載方面簡單易行,且具有可以快速獲得材料的疲勞性能的優點,但僅從本研究的實驗結果來看,這種方法至少評價目前的CA6NM馬氏體不銹鋼常規塊體樣品的疲勞性能可能偏于危險。當然有關采用超薄樣品的彎曲疲勞加載方法來評價塊體樣品疲勞性能的適用條件及范圍還需要進一步大量、深入地研究。

4 結論

(1) 40 μm厚的超薄CA6NM鋼樣品的拉伸強度略高于塊體樣品,但拉伸塑性明顯降低。

(2) 單軸加載下的40 μm厚的超薄CA6NM鋼樣品在低周區的疲勞強度低于標準塊體樣品獲得的疲勞強度,隨著應力幅的降低,在高周區兩者的疲勞強度性能差異逐漸減小,疲勞極限較為接近。

(3) 相同厚度下,40 μm厚的超薄CA6NM樣品的對稱彎曲疲勞加載獲得的疲勞強度遠高于單軸拉-拉疲勞加載的疲勞強度,且高于塊體樣品的疲勞強度,表明小尺度超薄樣品的疲勞性能與加載方式密切相關。

(4) 與采用超薄樣品通過對稱彎曲疲勞加載實驗相比,采用超薄樣品通過單軸拉-拉疲勞加載實驗來評價CA6NM鋼的疲勞可靠性偏于保守安全。

來源--金屬學報