高建寶1,李志誠1,劉佳1,張金良2,宋波,2,張利軍,1

鋁合金具有密度低，比強度高，塑性好，導電性、導熱性和抗腐蝕性優(yōu)良等特點，是實現(xiàn)結構輕量化的首選材料，廣泛應用于航空航天、交通運輸等領域[1]。隨著“雙碳”政策對輕量化需求的進一步提升，高強鋁合金復雜零部件在航天航空、汽車等領域應用更加廣泛，但傳統(tǒng)的鋁合金加工存在鑄態(tài)強度較低、制造周期長、復雜結構難以成形和材料浪費等問題，無法滿足航空航天對鋁合金構件制造技術高效、快速的要求，缺乏生產復雜精密結構的靈活性以及隨設計變化的快速響應能力[2,3]。增材制造(additive manufacturing，AM，又稱3D打印)技術是基于分層制造原理，采用材料逐層累加的方法，直接將數字化模型制造為實體零件的一種新型制造技術[4]。與傳統(tǒng)制造技術相比，增材制造技術具有柔性高、無模具、周期短、不受零件結構限制等一系列優(yōu)點。選區(qū)激光熔化(selective laser melting，SLM)成形技術是最有前途的增材制造技術之一，為高性能復雜結構金屬零件制造帶來了巨大的機會[5]。

近年來，鋁合金的SLM成形研究備受關注，涉及Al-Si、Al-Cu、Al-Mg-Si、Al-Zn和顆粒增強鋁基復合材料等系列鋁合金。然而，大多數鋁合金存在激光吸收功率低、熱導率高、易氧化、含大量易燒損元素和熱裂傾向強等問題[6]，成形難度極大。因此，目前能用于增材制造工藝的鋁合金體系仍局限于可鑄造和可焊接的Al-Si系列合金，如AlSi7Mg[7,8]、AlSi10Mg[9,10]和AlSi12[11,12]等。這些鑄造Al-Si合金的近共晶成分具有非常窄的凝固溫度范圍，從而極大降低了在激光增材制造過程中產生裂紋的風險。通過SLM制造的AlSi10Mg和AlSi12合金零件近乎全致密，晶粒細小，且具有獨特的介觀結構[9,12]。盡管Al-Si鑄造合金具有優(yōu)異的SLM成形性，但其力學性能仍偏低(中等強度)，無法取代力學性能更優(yōu)異的變形鋁合金，如高強系列的7xxx系合金和具有良好耐熱性的2xxx系合金[13]。此外，由于增材制造過程冷卻速率快、溫度梯度大，導致現(xiàn)有的變形鋁合金在增材制造中經常存在柱狀晶和嚴重的熱裂紋傾向[5,6]，且很難通過優(yōu)化工藝參數來抑制其開裂[14,15]。與此同時，微熔池快速冷卻過程中極易產生飛濺、球化、孔隙、燒損等冶金缺陷[16]。這些問題都嚴重制約了當前高性能增材制造鋁合金的發(fā)展。

研究人員對高性能增材制造鋁合金的組織和性能等開展了大量的實驗研究工作。當前高性能增材制造鋁合金的主要研究方向可概括為：(1) 開發(fā)高性能的Al-Si系合金，通過添加Fe、Ni、Er等元素進一步提升合金性能[17~19]；(2) 開發(fā)適用于增材制造過程的變形鋁合金及其制備工藝，并進一步添加Ti[20,21]、Zr[22~24]、Sc[25]等細化晶粒，將粗大的柱狀晶變?yōu)榧毿【鶆虻牡容S晶，從而減少熱裂紋的形成，提高合金的力學性能；(3) 開發(fā)顆粒增強鋁基復合材料，在鋁合金基體中添加TiB2、SiC等陶瓷顆粒，不僅能細化晶粒，提高激光吸收功率，同時能在后續(xù)熱處理中起到釘扎晶界的作用，提高合金熱處理后的性能[8,26,27]。需要指出的是，Plotkowski等[28]構建了增材制造Al-Ce合金的“成分-工藝-微結構”實驗圖譜，用于合金成分設計和工藝選擇，這為從實驗角度進行增材制造鋁合金的設計提供了一種高效方法。但截止目前，研究人員主要基于“經驗試錯法”開展相關研究，實驗周期長，耗費大量的人力物力，而且很難快速找到性能最優(yōu)的目標合金。

隨著集成計算材料工程(Integrated Computational Materials Engineering，ICME)和材料基因工程(Materials Genome Initiative，MGI)等計劃的深入實施，各尺度計算方法逐步應用于輔助增材制造鋁合金的設計中。如原子尺度的第一性原理計算和介觀尺度的相圖計算(Calculation of Phase Diagrams，CALPHAD)方法作為合金設計的重要手段，能有效減少新材料設計與開發(fā)的時間和成本，實現(xiàn)合金的高效設計，已成功用于高性能鋁合金的設計與開發(fā)[21,29,30]。再如介觀尺度的相場模擬方法，通過耦合鋁合金熱/動力學數據庫，可實現(xiàn)鋁合金制備過程中微結構演化的定量模擬[31]。而宏觀尺度的有限元模擬，能對鋁合金在增材制造過程中的熔池溫度場、應力場和速度場進行數值模擬，揭示變形鋁合金SLM過程中球化、孔隙和裂紋的形成與冶金行為演變機制[32]。此外，通過機器學習對實驗數據進行挖掘，建立制備工藝和力學性能的關系，能準確地預測裂紋的形成[33]和開發(fā)新型高性能鋁合金[34]。綜上所述，第一性原理計算、CALPHAD、相場模擬及機器學習等各尺度的計算方法有望實現(xiàn)高性能增材制造鋁合金的高效設計與開發(fā)。

本文將基于近年來國內外學者的研究成果，分析不同計算方法進行增材制造鋁合金設計的策略，并給出原子、介觀和宏觀尺度計算及機器學習輔助增材制造鋁合金設計的代表性案例，進而從成分設計、工藝設計和組織優(yōu)化等方面總結各尺度計算在高性能增材制造鋁合金領域的發(fā)展現(xiàn)狀。最后，針對加速推動多尺度計算在高性能增材制造鋁合金開發(fā)中的應用進行展望，并指出發(fā)展方向。

1原子尺度計算/模擬在增材制造鋁合金中的應用

1.1第一性原理計算

第一性原理指的是量子力學原理。基于少數幾個基本假設的量子力學方法，同時增加了不同程度近似考慮的計算方法，統(tǒng)稱第一性原理計算方法。第一性原理計算考慮了原子和電子層次的相互作用，可提供合金結構與性能關系之間的準確信息[35]。

第一性原理計算能為增材制造鋁合金中固溶強化的元素選擇和添加量提供指導。如：Uesugi和Higashi[36]采用第一性原理計算，研究了55種Al-mX(m= 3.70、3.13、1.56和0.93，原子分數，%)固溶體的晶格常數變化以及溶質原子引起的局部晶格畸變。計算的體積尺寸因子和錯配應變與文獻中可用的實驗數據非常吻合。同時，作者將錯配應變用于估算由固溶強化而增加的屈服應力，計算得到的固溶強化程度與現(xiàn)有實驗值吻合較好。如圖1a[37]所示，Michi等[37]總結了Al-X固溶體中各種元素能提供的固溶強化幅度，與Uesugi和Higashi[36]通過第一性原理估算的結果一致，該結果為增材制造鋁合金的固溶強化元素的選擇和添加量提供了理論指導。同時，Michi等[37]還總結了Al-X固溶體中各元素的最大平衡固溶度和400℃下在Al中的擴散系數的關系，如圖1b[37]所示，可以看出，低擴散系數的溶質有望在高溫下提供固溶強化效果，有利于尋找最優(yōu)的固溶元素，如具有低擴散、高溶解度和高固溶強化效果的Mn。

圖1

圖1Al-X固溶體中固溶強化效果隨溶質濃度的變化，及Al-X固溶體中各元素的最大平衡固溶度與其在400℃下Al中擴散系數的關系[37]

Fig.1Plot of solid solution strengthening increment as a function of solute concentration (atomic fraction) in the matrix (a) and plot of diffusivity at 400oCvsmaximum equilibrium solid solubility (atomic fraction) for selected solutes in Al (b)[37]

1.2分子動力學模擬

分子動力學模擬(molecular dynamics simulation)通過計算機對原子核和電子所構成的多體體系中微觀粒子之間的相互作用和運動進行模擬，在此期間把每一原子核視為在其他全部的原子核和電子所構成的經驗勢場的作用下按照Newton定律進行運動，進而得到體系中粒子的運動軌跡，再按照統(tǒng)計物理的方法計算得出物質的結構和性質等宏觀性能[38]。目前，分子動力學在增材制造鋁合金中已有較為廣泛的應用，諸如粉末顆粒合并和燒結頸生長[39]、凝固過程中的均勻成核[40]、局部熔化和快速凝固[41]、不同晶粒形態(tài)的力學拉伸響應[42]等方面。

Kurian和Mirzaeifar[41]利用分子動力學建立了微型選區(qū)激光熔化(micro-selective laser melting，μ-SLM)過程的準二維(2D)模型，模擬Al納米粉末床熔池內部晶核的形成和生長，通過在空間和時間上直接控制熔池的溫度，模擬了熔池的局部加熱和快速凝固。如圖2[41]所示，熔池的快速凝固顯示了熔池中心等軸晶粒的均勻形核與冷卻速率相關。此外，沿著最高的熱流方向，可以觀察到相鄰激光軌道、前層和部分熔化的納米粉末在凝固熔池中的外延晶粒生長。如果前一層重熔時的穿透深度小于等軸晶粒的深度，長柱狀晶粒向頂層的生長就會受到抑制。在對三層鋁納米粉末顆粒進行10次激光束照射后得到的最終凝固的納米結構中，觀察到遍布三層的長柱狀晶粒、等軸晶粒、納米孔、孿生邊界和堆積斷層。

圖2

圖2通過分子動力學構建的微型選區(qū)激光熔化(μ-SLM)模型處理Al納米粉末床的最終凝固結構[41]

Fig.2Finally solidified structures of the aluminum nano-powder bed processed by micro-selective laser melting (μ-SLM) model using molecular dynamics. Ten laser tracks have fused together a total of 453 nano-powders of average diameter 9.67 ?nm in three different layers shown in first layer (a), second layer (b), and third layer (c) (Dark semi-circles outline the contours of the melt-pool boundaries; the grains that span across the three layers are explicitly numbered in Fig.2c; the solidified nanostructure is dominated by epitaxially grown grains. Other important structural features such as equiaxed grains, nano-pores, twin boundaries, and stacking faults are labeled in Fig.2c)[41]

Zeng等[42]通過對單軸拉伸實驗進行一系列的分子動力學模擬，研究了SLM制備的Al中胞狀結構的力學變形，分析了柱狀晶的晶型、溫度和晶粒取向對SLM Al力學性能的影響。模擬結果表明：柱狀晶的SLM Al在不同溫度下的抗拉強度均低于單晶Al，但高于等軸晶Al。隨著溫度的升高，拉伸強度和Young's模量均呈近似線性下降。等軸晶和柱狀晶的變形機制包括位錯滑移、晶界遷移和扭轉，單晶的變形機制包括堆積斷層形成和非晶化。最后，研究了柱狀晶取向對力學性能的影響，發(fā)現(xiàn)Young's模量幾乎與晶粒取向無關。柱狀晶取向對拉伸強度影響較大。因此，合理控制晶粒取向可以提高SLM Al的抗拉強度。

2介觀尺度計算/模擬在增材制造鋁合金中的應用

2.1計算熱力學

相圖是研究材料成分、工藝、結構與性能之間關系的重要基礎[43]。由Kaufman和Bernstein[44]創(chuàng)立的CALPHAD方法作為重要的熱力學建模技術，可用于開發(fā)熱力學數據庫和計算多組元材料的相平衡關系。CALPHAD方法的實質是根據目標體系中各相的晶體結構、磁性有序和化學有序轉變等信息，建立起各相的熱力學模型，并由這些模型構筑各相的Gibbs自由能表達式，最后通過平衡條件計算相圖。CALPHAD往往與材料實驗研究相結合，通過實驗獲得不同物相影響材料力學、熱學、電化學等性能的基本規(guī)律，然后利用CALPHAD計算不同體系下的相圖，建立成分-物相-性能之間的關聯(lián)規(guī)律，從而實現(xiàn)成分優(yōu)化與性能提升。目前，CALPHAD方法已擴展到多元體系的原子移動性參數[45~47]、摩爾體積[48]、熱導率[49]、黏度[50]、Young's模量[51]、界面能[52]等各種材料參數的建模。計算熱力學驅動的增材制造鋁合金設計策略流程如圖3[53]所示。基于可靠的熱力學數據庫和軟件/代碼的計算熱力學，可以對影響增材制造鋁合金性能的不同因素進行準確預測，包括可打印性[54,55]、晶粒細化[30,56,57]、過飽和固溶[15]和熱處理工藝[58]等，依此可以通過多目標設計策略來實現(xiàn)合金成分的設計和熱處理機制的優(yōu)化。

圖3

圖3計算熱力學驅動的增材制造鋁合金設計策略流程[53]

Fig.3Strategic workflow of alloy design approach for additive manufacturing aluminum alloys driven by computational thermodynamics[53](HSI—hot susceptibility index or crack susceptibility index (CSI), ΔTCTR—craitical temperature range,Qtrue—growth restriction factor for true alloy system)

2.1.1 可打印性

在高強度鋁合金的增材制造過程中，凝固開裂是一種常見的現(xiàn)象。對于AA2024、AA6061和AA7075等合金，其凝固過程中柱狀晶粒沿熱梯度方向擴展，并沿晶界收縮，導致裂紋形成[15,59]。在凝固的最后階段，可以沿晶界觀察到凝固裂紋的形成和擴展。凝固裂紋發(fā)生在凝固的最后階段，此時沒有足夠的流動液體來填充凝固金屬之間的間隙，而凝固金屬所占的體積小于液體[55]。這種類型的裂紋與較大的凝固范圍和凝固末端的熔體的補縮能力有關，常用脆性溫度范圍(brittle temperature range，ΔTBTR)[60]和裂紋敏感性因子(crack susceptibility index，CSI)[55]來考量熱裂紋敏感性(hot crack susceptibility，HCS)大小。

ΔTBTR[60]表示為：ΔTBTR=TZST-TZDT，其中TZST表示零強度溫度(zero strength temperature，ZST)，TZDT表示零延性溫度(zero ductility temperature，ZDT)。當溫度為TZST時，力可以垂直于枝晶生長方向傳遞，相應的固體摩爾分數fS一般大于0.65；當溫度為TZDT時，晶粒開始發(fā)展延展性，TZDT對應于0.98 <fS< 1，如圖4a[60]所示。脆性溫度范圍越寬，表示熱裂紋產生的趨勢越大。因此，常通過降低脆性溫度范圍來緩解熱裂問題。基于熱力學數據庫和熱力學計算軟件，采用Scheil-Gulliver模型模擬合金的凝固路徑，可以有效計算ΔTBTR。Scheil-Gulliver模型中假設固/液界面處滿足熱力學平衡，且液相中的擴散系數無限大，而固相中無擴散[61]。因此，該模型十分適合高冷卻速率的凝固模擬。Dreano等[54]通過Scheil-Gulliver凝固模擬研究了AlSi10Mg、6061和7075 3種代表性合金的凝固路徑，并計算ΔTBTR表示合金的熱裂紋趨勢，如圖4b和c[54]所示。計算結果表明：在3種合金中，AlSi10Mg合金具有最小的脆性溫度范圍，產生熱裂紋的趨勢最小。相比于AlSi10Mg，6061和7075合金產生熱裂紋趨勢很大，這很好地解釋了6xxx和7xxx合金在增材制造過程中極容易產生熱裂紋的特點。但實驗中6xxx合金比7xxx合金更容易產生長裂紋[62,63]，僅通過ΔTBTR難以做出準確的對比和預測。

圖4

圖4熱裂中具有特征溫度的凝固組織示意圖[60]及AlSi10Mg、6061、7075鋁合金的Scheil-Gulliver凝固模擬結果和脆性溫度范圍ΔTBTR的比較[54]

Fig.4Solidification structure with characteristic temperatures in hot tearing[60](a), and Scheil-Gulliver solidification simulations (b) and comparison of the calculated brittle temperature range ΔTBTR(ΔTBTR=TZST-TZDT) (c) for AlSi10Mg, 6061, and 7075 aluminum alloys[54](TZST—zero strength temperature,TZDT—zero ductility temperature)

凝固范圍同樣對合金的熱裂紋敏感性有影響。寬廣的凝固范圍意味著合金將在半固態(tài)狀態(tài)下保持更長的時間。為了理解凝固范圍對合金HCS的影響，將凝固范圍分成2部分更為實際：TZST之前的凝固范圍和TZST之后的凝固范圍。在達到TZST之前，由于固體懸浮在液體中，微觀結構的液體滲透率通常較高[60]。因此，充足的液體補償了凝固收縮應變，HCS在這個階段仍然很低。因此，高的初始凍結范圍對合金HCS的影響較小。相反，在凝固末期，寬的凝固范圍(高ΔTBTR)意味著合金在較長的時間內保持較低的韌性狀態(tài)。在這種狀態(tài)下，由于枝晶臂之間存在一層薄薄的液膜，收縮應變不能被有效容納[60]。此外，由于液體分量的迅速減少和毛細管效應，任何裂縫可能不會被液體回填。因此，這個階段的HCS很高。隨著凝固的進行，晶粒發(fā)展出延展性(fS> 0.98)，收縮應變可以被晶粒間的變形所容納。因此，在TZDT之后，HCS降低。

考慮裂紋通常發(fā)生在凝固的末期，即當溫度達到固相線溫度(此時fS= 1)時，裂紋通常沿著晶界開始并在枝晶間液膜中擴展。2015年，Kou[55]提出了3個預測開裂的判據：(1) 晶粒在橫向上因拉伸應變而相互分離，從而導致開裂；(2) 晶粒的橫向生長將每個晶粒橋接在一起以抵抗開裂；(3) 沿晶界的液體補縮以抵抗開裂。如果局部應變速率超過橫向生長速率和液體進料速率的總和，就會發(fā)生開裂。Kou[55]提出了合金在凝固過程中裂紋敏感性因子CSI：當(fS)1/2= 1時，CSI = |dT/ d(fS)1/2|，其中T是溫度，fS此處指半固體中的固體摩爾分數。Kou準則已成功用于預測Al-Mg-Si、Al-Cu-Mg和Al-Cu-Si合金的裂紋敏感性[64]，并且得到了實驗驗證[65]。如圖5a[55,66]所示，該因子的主要影響因素有2個：(1) 2個相鄰晶粒相互橋接以抵抗開裂的橫向生長速率；(2) 液體補縮以抵抗開裂的晶界液體通道的長度。較高的CSI表示柱狀晶粒相互橋接并抵抗開裂的橫向生長速率較低，同時也意味著較長的液體通道，這使得液體難以及時補縮，開裂的趨勢較大。此外，Kou[67]研究了不同系列變形鋁合金的裂紋敏感因子，如圖5b[67]所示。通過Scheil-Gulliver模型模擬了不同系列變形鋁合金的凝固路徑，并計算相應CSI，計算結果表明：6061 > 7075 > 2024 > 2014 > 2219，與Dowd[62]和Dudas等[63]的實驗結果一致。相比于用ΔTBTR考量熱裂敏感性，CSI能對不同系列變形合金的裂紋敏感性做出更為準確的預測。

圖5

圖5Kou準則中裂紋敏感因子示意圖[55,66]及其在變形鋁合金中的預測結果[67]與實驗結果[62,63]對比

Fig.5Schematic diagram of the crack susceptibility index (CSI) in the Kou criterion[55,66](a) and comparison of the calculated CSI (CSI = |dT/ d(fS)1/2|, when (fS)1/2near 1)[67]and experimental crack susceptibility[62,63]of wrought Al alloys (b) (tis time,Ris the characteristic radius of grain)

Li等[58]基于Kou模型，研究了SLM制造過程中Si對Al7075合金凝固開裂的影響。采用Scheil-Gulliver模型模擬了不同Si添加量時Al7075變形鋁合金的凝固路徑(如圖6a[58]所示)，并計算了相應的CSI。如圖6b[58]所示，隨著Al7075合金中Si含量從0.17% (質量分數)增加到8%，當Si含量增加到2%時，裂紋敏感性開始降低；當Si含量在3%~4%范圍內時，CSI達到最低水平，并且不隨Si含量的增加而顯著變化；隨后當Si含量超過5%時，CSI略微增加，并且在Si含量為8%時保持穩(wěn)定。Li等[58]根據凝固路徑，分析了CSI初始降低的原因在于合金共晶組織的組成中(S + T)相轉變?yōu)?Al2Cu + C15 Laves + Q)相。當Si含量超過5%時，CSI的增加是由于共晶組織中Si相的形成。因此，建議使用3%~4%的Si含量以實現(xiàn)低裂紋敏感性，從而能夠通過SLM進行加工。Li等[58]通過實驗發(fā)現(xiàn)：SLM制備的Al7075合金容易發(fā)生凝固開裂，打印態(tài)的Al7075樣品中的裂紋主要沿晶界存在，如圖6c和e[58]所示。開裂機制如圖6g[58]所示。除了基于Kou模型討論的凝固行為外，其他材料和工藝相關因素也會影響凝固裂紋敏感性。Al7075合金的高熱膨脹系數導致凝固過程中產生較大的凝固收縮和熱收縮，也會進一步導致凝固裂紋的產生。添加3.74%Si后，Al7075合金的裂紋得到消除，如圖6d和f[58]所示。進一步對比SLM制備的Al7075合金和Si改性Al7075合金的微觀結構，電子背散射衍射(EBSD)圖的結果揭示了晶粒形態(tài)和尺寸方面的顯著差異。觀察到在Si改性合金中晶粒被細化并且外延晶粒生長被顯著抑制。此外，由于在熔池邊界處存在等軸晶粒和在熔池內存在柱狀晶粒，在Si改性Al7075合金中可以識別出熔池。而添加Si的晶粒細化主要歸因于2個因素：即，共晶形成溶質對晶粒生長的限制和先前沉積層上的異質形核。下文將進一步深入分析引起晶粒細化的這2個因素。

圖6

圖6Si改性Al7075合金凝固路徑、裂紋敏感性計算結果及SLM工藝制備合金的微觀組織形貌[58]

Fig.6Calculational results of Scheil solidification and CSI of Si-modified Al7075 alloys, and grain morphologies of SLM processed Al7075 alloy (Al-5.10Zn-2.67Mg-1.55Cu, mass fraction, %) without and with Si[58]

(a)T vs(fS)1/2curves of the Al7075 alloys with 0.17% to 8% Si additions (mass fraction), the dashed vertical line indicates (fS)1/2= 0.99

(b) variation of crack susceptibility of Al7075 alloys as a function of Si additions (Insets show the defect morphologies of Si-modified SLM processed Al7075 alloy)

(c-f) grain morphologies of SLM processed Al7075 with solidification cracks (c, e), and crack-free Si-modified Al7075 alloy (Al7075-3.74Si%) processed by SLM (d, f) (BD—building direction)

(g, h) schematics of epitaxial growth of the Al7075 alloy (g) and the solidification cracking mitigation mechanism in the Si-modified Al7075 (h) (Tlis the liquidus temperature,TsorTs1is the terminal temperature of solidification,Ts2is the temperature of full columnar grains zone, ΔTis solidification temperature range (ΔT=Tl-Ts), //ΔGmaxrepresents that the growth direction of columnar grains is preferentially oriented parallel to the direction of the maximum temperature gradientG)

2.1.2 細化晶粒

細化晶粒不僅能提高合金的強度和韌性，還能通過調整合金在凝固過程中的枝晶形貌和晶間殘余液相的分布來降低合金的熱裂傾向[68]。目前，關于晶粒細化的理論模型研究，包括：(1) 用生長限制因子來判斷溶質元素對晶粒生長的抑制作用[56,57]；(2) 用自由生長模型預估形核顆粒尺寸及所需的臨界形核過冷度[69]；(3) 相互依存理論，綜合考慮了異質形核及溶質元素的生長限制效應對晶粒尺寸的影響[70]。

溶質效應已被證明對有效的晶粒細化至關重要[71]。在合金的凝固過程中，固/液界面前沿會因溶質偏析而產生成分過冷。當溶質偏析所提供的過冷度(ΔTC)大于形核所需要的臨界過冷度(ΔTn)時，可以通過促進新晶粒的形核以抑制原有晶粒的繼續(xù)生長。為了衡量不同溶質對晶粒細化的影響[57,72]，定義生長限制因子Q(growth restriction factor，GRF)：

式中，i為不同的溶質元素，mi是液相線斜率，ci是溶質元素濃度，ki是用于描述凝固過程中溶質分配的平衡分配系數k=cs/cl，其中cs和cl分別是固/液界面處固相和液相的平衡溶質濃度。隨著熱力學模型的發(fā)展，目前可以很好地評估和量化成分過冷度。目前實踐中最有說服力的Q計算方法是Quested等[73]提出的采用成分過冷的初始速率來表示真實合金體系的生長限制因子Qture：

式中，ΔTcs是成分過冷度。Men和Fan[74]提出了一種能準確描述晶粒尺寸$\overline{?}$與1 /Q關系的解析模型：

式中，K為一個與合金成分和凝固條件相關的常數。Kotadia等[6]和Qi等[75]總結了常見Al-X二元系中生長限制因子與初晶Al晶粒尺寸間的關系，Qtrue越大，表明該溶質在固/液界面前沿產生成分過冷的能力越大，晶粒細化的效果越好。Schmid-Fetzer和Kozlov[76]進一步證明Qtrue的計算同樣適用于多組元體系，包括初生相為金屬間化合物或陶瓷相的情況，并在含有細化劑TiB2和金屬間化合物TiAl3和τ1相的Al-Si-Ti-B四元系中進行了驗證，最終推薦采用Scheil-Gulliver凝固模擬結果計算多組元的Qtrue。

除了元素的成分過冷效應外，異質形核也對鋁合金晶粒細化非常關鍵。凝固理論認為：顆粒的異質形核效力與顆粒/基體界面的界面能緊密相關。顆粒與基體之間的晶格錯配度越小，則兩相界面能越低，顆粒的異質形核效力越強[77]。目前，鋁合金應用中常見的有效異質形核劑主要包括：(1) 通過添加元素Ti、Zr、Sc等，原位生成彌散細小的初晶Al3X金屬間化合物，作為(Al)相的異質形核質點；(2) 原位或離位添加的陶瓷相顆粒，如硼化物(TiB2、LaB6、CaB6)、碳化物(TiC、SiC)、氮化物(TiN、Si3N4、BN、AlN)、ZrH2等[26]。

Al3X(X= Ti、Zr、Sc)相通常會與液相發(fā)生包晶反應生成(Al)。Nie等[23]根據Al-Zr相圖，研究了0、0.6%、1%、1.5%、2%和2.5% (質量分數) Zr的添加對SLM工藝下Al-4.24Cu-1.97Mg-0.56Mn (質量分數，%)合金成形性、微結構和力學性能的影響。結果發(fā)現(xiàn)：Zr添加會生成初晶相Al3Zr，能極大地細化(Al)晶粒，將柱狀晶轉變?yōu)榧毿〉牡容S晶，消除熱裂紋。隨著Zr的添加，晶粒尺寸得到不斷細化。根據力學性能和熱導率測量結果來確定，當Zr的添加量為2%，該合金具有最佳的力學性能和最低的熱導率。Li等[24]采用計算熱力學方法研究了Mn、Cu、Mg添加對Al-Cu-Mg-Mn體系的熱裂敏感性的影響，并篩選出具有較低裂紋敏感性的Al-4.40Cu-1.51Mg-1.15Mn (質量分數，%)合金，但其計算結果顯示Zr的添加對其熱裂敏感性因子影響不大。Li等[24]通過SLM工藝制備了添加不同含量Zr (1%、1.98%、3.72%，質量分數)的Al-4.40Cu-1.51Mg-1.15Mn合金，結果表明：Zr的添加會生成Al3Zr而不斷細化晶粒，當Zr的添加量在1%~1.98%時，微結構中柱狀晶和等軸晶共存；當添加量為3.72%時，微結構完全由等軸晶構成，且具有最佳的強度和塑性。然而，目前對于不同體系合金中最佳X(X= Ti、Zr、Sc)元素等添加量仍需要通過實驗來確定，缺少理論計算輔助設計。

最近，本文的2個研究小組合作，采用計算熱力學方法，通過相圖、裂紋敏感性和生長抑制因子研究了Ti對Al-2.25Cu-1.8Mg (質量分數，%)合金的影響，綜合考慮了Al3Ti的原位生成、Ti對裂紋敏感性影響和Ti對晶粒生長的抑制作用，開發(fā)了適用于增材制造的新型抗裂紋、高性能鋁合金[21]。如圖7a~c[21]所示，計算結果表明：Ti的添加會形成Al3Ti相，并作為初晶相，隨后發(fā)生包晶反應：Liquid + Al3Ti→(Al)。Ti的添加對凝固路徑的末端影響不大，因此對裂紋敏感性影響不大，但Ti的加入能顯著提高Qture。添加1.5%Ti (質量分數)的Al-2.25Cu-1.8Mg合金的平均晶粒尺寸僅為不添加Ti的1/3，能極大地細化晶粒；當Ti的添加量超過1.5%后，細化效果提升變緩。因此，最佳的Ti添加量設計為1.5%。圖7d[21]為Al-Cu-Mg合金的裂紋機制示意圖。通過實驗方法，證實了Ti對SLM工藝制備的Al-Cu-Mg合金零件裂紋形成的抑制作用。如圖7e~h[21]所示，Ti的加入有效地促進了Al-Cu-Mg合金的晶粒細化和柱狀晶向等軸晶的轉變。與柱狀晶粒相比，等軸晶粒具有以下優(yōu)勢：(1) 更容易旋轉以適應應變，從而抑制了相鄰晶粒之間的相干性；(2) 細等軸結構中每單位體積內更多的界面也能夠更好地消除熱應力；(3) 等軸細晶粒還可以改善快速凝固過程中的液相流動，從而在很大程度上避免形成熱撕裂裂紋；(4) 與粗大柱狀晶粒的平坦邊界相比，在細等軸微結構中提供了更曲折的裂紋路徑，從而抑制了裂紋擴展。因此，與Al-Cu-Mg合金的粗大柱狀顯微組織相比，Ti添加形成的細等軸組織顯著降低了產生裂紋的可能性，且當Ti的添加量為1.5%時，力學性能達到最佳。

圖7

圖7一種用于SLM的新型無裂紋Ti改性Al-Cu-Mg合金設計流程[21]

Fig.7A novel crack-free Ti-modified Al-Cu-Mg alloy design flow for SLM[21]

(a) vertical section of Al-2.25Cu-1.8Mg-xTi alloys (mass fraction, %)

(b)Tvs(fS)1/2curves of Al-Cu-Mg-xTi alloys with Ti contents ranging from 0 to 2%

(c) calculatedQtruevalues in Ti/Al-Cu-Mg alloys for constrained L→α-Al solidification with Ti contents ranging from 0 to 2% (Metastable solidification conditions are used at higher values of Ti content to suppress the formation of intermetallic phases)

(d) schematic of cracking mechanism in the Al-Cu-Mg alloy

(e, f) SEM image (e) and inverse pole figure (IPF) (f) showing the microstructure in the cracked zone of Al-Cu-Mg alloy

(g, h) SEM image (g) and IPF (h) of Ti/Al-Cu-Mg alloy consisting of fine equiaxed grains without cracks

2.1.3 固溶強化

金屬增材制造過程溫度梯度大，冷卻速率極高(103~107K/s)，極容易形成過飽和固溶體[78]。表1[79]列出了平衡條件和快速凝固條件下(約106K/s)的二元鋁合金中溶質的溶解度極限。過飽和溶質原子通過扭曲晶格產生相當大的彈性應力場，與傳統(tǒng)方法制造的合金相比，產生了相對更強的位錯運動屏障，并實現(xiàn)了相應的固溶強化效果。例如，SLM制備的AlSi10Mg合金具有比傳統(tǒng)鑄造合金更高的強度，主要貢獻來自于快速凝固條件下形成的細晶帶來的細晶強化和α-Al相過飽和固溶體的固溶強化[10,80]。Cauwenbergh等[10]通過實驗研究了SLM制備的AlSi10Mg微結構，通過掃描透射電鏡-能譜儀(STEM-EDX)測定了α-Al相和共晶組織中Si和Mg的溶度。結果表明：在SLM工藝下(冷速約為105K/s)，α-Al相中Si的濃度為2.7% (質量分數)，明顯高于平衡凝固(1.0%~1.6%)和Scheil-Gulliver凝固模擬(1.2%~1.5%)計算中Si在α-Al相的濃度。受高冷速的影響，Si元素的分配系數k(0.27)強烈偏離了Al-Si合金中的平衡分配系數ke(0.13)。

表1平衡和快速凝固條件(約106K/s)下二元鋁合金中溶質的溶解度極限值[79](atomic fraction / %)

Table 1Solubility limits of solutes in binary aluminum alloys under equilibrium and rapid solidification conditions (~106K/s)[79]

新窗口打開|下載CSV

如前所述，Scheil-Gulliver模型[61]廣泛用于討論增材制造合金的凝固路徑，以及計算元素添加對合金裂紋敏感性和對晶粒的生長限制作用。Scheil-Gulliver假設在固/液界面存在熱力學平衡，液相中擴散無限快和在固相無擴散：

式中，CL代表液相的成分。在金屬增材制造過程中，存在溫度梯度大、冷卻速率極高等特點，金屬凝固時固/液界面推移速率大幅提高，導致固相和液相內部的溶質來不及充分擴散，界面上的溶質遷移極大地偏離平衡位置，使更多的溶質溶入固相，出現(xiàn)嚴重的溶質截留現(xiàn)象[81]。該現(xiàn)象會導致固/液界面的分配系數k偏離ke。Aziz等[82~84]提出了連續(xù)生長模型(continuous growth model，CGM)，推導了隨凝固速率V變化的偏析系數k(V)：

式中，${?}_{\mathrm{D}}^{\mathrm{I}}$表示在界面處的擴散速率：${?}_{\mathrm{D}}^{\mathrm{I}}={?}_{\mathrm{I}}/?$，其中DI表示在界面處的擴散系數，λ表示固/液界面的原子間距。在SLM調制加工條件下，V與激光掃描速率v成正比V=vcosβ(β表示枝晶生長與激光方向之間的角度，通常設置為45°)。Guercio等[15]采用經典的Scheil-Gulliver模型和考慮溶質截留的Scheil-Gulliver模型(V= 0.5和1.5 m/s)模擬AA2024合金的凝固路徑，并對比了不同凝固條件下α-Al相中Cu、Mg和Si的溶質濃度隨固相分數的變化。與經典的Scheil-Gulliver模型相比，考慮溶質截留的凝固路徑向高固相分數方向移動，α-Al基體中捕獲的Cu、Mg和Si含量高于經典Scheil模型計算的含量[15]。此外，凝固速率的增加導致α-Al基體中更高的偏析，這是由更高的冷卻速率引起的[85]。

2.1.4 熱處理工藝設計

對于傳統(tǒng)的鑄造合金和變形合金，熱處理能改善微觀組織的不均勻性，進一步提高合金的力學性能。可熱處理的鋁合金體系包括：Al-Si(-Mg)、Al-Cu、Al-Zn-Mg、Al-Mg-Sc(-Zr)等[86]。傳統(tǒng)的熱處理工藝包括：固溶自然時效處理(T4)、穩(wěn)定化處理(T5)、固溶人工時效處理(T6)等，其中，固溶處理的主要目的是使材料中的第二相或其他可溶成分(Mg、Cu、Si等)充分溶解到Al基體，形成過飽和固溶體。時效處理的主要目的是使第二相粒子從過飽和固溶體中析出，彌散分布在α-Al晶粒內部和晶界處，從而產生強化作用(析出強化)，進一步提高合金的力學性能。常用熱力學性質圖來優(yōu)化鋁合金的熱處理工藝[53,87]。

由于3D打印存在內稟熱循環(huán)特點，對制造具有均勻性能的金屬構件提出了嚴峻挑戰(zhàn)。例如，SLM成形具有逐層疊加的特點，通常會導致已經熔覆的金屬材料經歷反復的熱循環(huán)過程，類似在打印過程進行了“原位熱處理”，造成制造出的構件具有自上而下的顯微組織和性能的不均勻性，從而可能導致部件在服役過程出現(xiàn)難以預測的失效。為此，許多研究者[19,80,86]開展了熱處理對增材制造鋁合金微結構和性能的影響研究。

Li等[11]研究了固溶熱處理對SLM制備的Al-12Si合金中微結構和元素的影響。結果表明：固溶處理導致明顯的Si球化。在打印態(tài)下，Al基體中的Si含量為7% (質量分數)，遠遠超過平衡狀態(tài)下的Si在Al中的溶解度極限(1.6%)。然而，在固溶處理后，Al基體中的Si含量在15 min后迅速下降至2%，然后在30 min后降至1.6%的平衡濃度。且在非常短的固溶處理時間(15 min)后，過飽和的Si從Al中沉淀出來，形成微小的共晶硅顆粒，合金的強度也降到最低，延伸率達到最高(25%)[11]。更長的固溶處理時間對Al中的Si含量沒有影響，仍為1.6%，且對應的性能基本保持不變。

Takata等[80]比較了SLM制備的各種Al-Si基合金與傳統(tǒng)鑄造合金的拉伸強度。結果表明：對SLM制備的Al-Si合金采用傳統(tǒng)的熱處理工藝T6，其強度降到和鑄造合金同水平，說明SLM工藝的優(yōu)勢完全消除。主要原因在于傳統(tǒng)的固溶處理消除了合金在快速凝固條件下形成的超過飽和固溶體，導致強度大幅下降。因此，考慮到3D打印工藝制備會形成超過飽和固溶體的特點，可選擇對打印態(tài)合金采用直接時效處理。許多研究者[10,19]開展了直接時效對打印態(tài)合金的影響研究，結果表明：對打印態(tài)合金直接進行時效處理，合金在析出第二相的同時，Al基體還保持了一定的過飽和度，能最大程度地提升合金的強度，且對塑性的影響較小。

2.2相場模擬

相場法是以Ginsberg-Landau相變理論為基礎，以序參量(order parameter)來描述相變時對稱破缺(symmetry breaking)，以微分方程描述擴散、有序化勢和熱力學驅動的綜合作用[88]。相場變量Φ反映了系統(tǒng)內部的有序化程度，其值在固相中為1，表示體系內部高有序化狀態(tài)；在液相中為0或-1，表示體系內部低有序化狀態(tài)。金屬凝固過程中相變意味著體系內部有序化程度的改變。

增材制造過程中溫度梯度高、冷卻速率大，工件經歷快速的加熱冷卻循環(huán)，極度偏離平衡狀態(tài)，微觀組織與傳統(tǒng)制造不同。由于這一特點，在生成具有強取向性柱狀晶的同時，會產生細小的、具有過飽和固溶的等軸晶，有利于減少工件裂紋的形成，提高工件的性能[89]。因此，對增材制造微結構的演變進行研究對提高材料的性能有重要的意義。相場法避免了對復雜界面位置進行追蹤，能夠實現(xiàn)微結構的二維和三維模擬，是微結構模擬的有效工具。此外，相場法的另一個優(yōu)勢在于，它可以將其他外場(如流場、溫度場、溶質場等)與相場方程耦合，從而將微觀尺度場與宏觀物理場結合，更加真實地描述工程實際問題，使微觀組織模擬更加準確可靠。目前，應用較多的是WBM模型[90]、KKS模型[91]、多相場模型[92]，以及由Steinbach和Zhang[93,94]發(fā)展的有限界面耗散相場模型。主要用于研究增材制造中孔隙率和密度[95]、溫度場演化[96]、增強顆粒對晶粒演化的影響[97]、微結構演變[98]等。

考慮到金屬增材制造過程中存在溫度梯度大、冷卻速率極高等特點，熔池微結構通常由沿熔池溫度梯度方向的粗大柱狀晶和熔池芯部的等軸晶構成。定量相場模擬的目的是重現(xiàn)凝固過程中微觀組織演化，用于分析不同凝固條件(溫度梯度G，凝固速率V，冷卻速率CR)對微觀組織的影響，掌握凝固條件對微觀組織的影響規(guī)律，實現(xiàn)對熔池不同位置晶粒形態(tài)和取向的控制。有限界面耗散的多相場模型[93,94]，能夠有效地描述極端非平衡條件下(快速凝固過程)的溶質截留效應，被認為是最適合描述增材制造制備過程的相場模型[99]。Karayagiz等[100]將有限界面耗散模型應用于探究激光粉床熔覆打印Ni-Nb合金過程中的微結構演變研究，并給出了不同溫度梯度和冷卻速率下的凝固圖譜。O'Toole等[101]采用有限界面耗散模型，以動力學為基礎考慮跨相界面的擴散，取代了平衡分配假設，證實了利用擴散動力學結合CALPHAD預測增材制造條件下AlSi10Mg合金體系凍結微觀組織的能力。本課題組[102]將該模型用于研究三元Al-Cu-Li體系在快速凝固條件下的溶質分布，并構建三元Al-Cu-Li體系的動力學相圖。圖8a[102]展示了通過該模型計算的Al-Cu體系中3種界面移動速率(即：凝固速率)的相場模擬穩(wěn)態(tài)濃度曲線。圖8b[102]展示了Al-1.1%Cu (原子分數)體系中相場模擬的溶質偏析系數和凝固溫度與界面移動速率的關系，計算結果再現(xiàn)了實驗測量的溶質偏析系數。通過相場模擬可以很好地描述Al-Cu、Al-Li、Al-Cu-Li快速凝固過程中的溶質截留現(xiàn)象，并且再現(xiàn)了實驗測量或理論模型中獲得的結果。如圖8c[102]所示，根據預測的動力學相圖發(fā)現(xiàn)，隨著界面移動速率的增加，液相線和固相線之間的間隙逐漸減小，說明了溶質截留效應和無擴散凝固的趨勢。由于進行實驗測量極其困難，因此通常不存在不同凝固速率下的動力學相圖，但通過相場模擬計算得到的動力學相圖卻對于指導新型合金制備具有重要意義。然而，目前關于相場模擬在增材制造鋁合金中的應用仍較少。

圖8

圖8有限界面耗散模型用于研究快速凝固條件下Al-Cu體系的溶質截留現(xiàn)象及動力學相圖[102]

Fig.8Solute trapping and kinetic phase diagram of the Al-Cu system under rapid solidification conditions using phase-field model with finite interface dissipation[102]

(a) phase-field simulated steady-state concentration profiles with three different interface moving velocities (or solidification rate)Vin Al-Cu system (The red dash line denotes the phase field, the bule solid lines denote the overall concentrations, while the dotted lines denote the liquid concentrations)

(b) phase-field simulated solute segregation coefficient and solidification temperature as a function of interface velocity (or solidification rate) in Al-1.1%Cu (atomic fraction) alloy

(c) model-predicted kinetic phase diagrams at different interface velocities (or solidification rate) due to the 1-D phase-field simulation using the time-elimination relaxation scheme of the Al-Cu system

與增材制造過程類似的激光焊接過程同樣存在快速凝固行為。Jiang等[98]建立了一個多物理場多尺度模型研究5083鋁合金激光焊接過程中的復雜凝固過程。該模型結合了傳熱傳質的宏觀模型、多晶合金凝固的微觀相場模型和異質形核的連續(xù)Gaussian形核分布模型，從熔池剖面、晶粒結構和枝晶結構3個方面與實驗結果進行對比驗證，取得了良好的一致性。通過分析溫度場、濃度場和成分過冷場的演變，研究了激光熔池中從平面生長到細胞生長、柱狀枝晶生長和等軸枝晶生長的整個凝固過程，如圖9[98]所示。特別是，其定量預測了凝固前沿前液體中的成分過冷分布。論證了成分過冷度分布與等軸晶粒的形核/生長之間的關系，揭示了激光焊縫中不同位置的柱狀晶粒和等軸晶粒的選擇性生長行為。因此，將微/介觀的相場模型與其他宏觀物理模型結合來完整描述復雜的快速凝固行為將是相場模擬的主流發(fā)展方向之一。

圖9

圖9激光熔池凝固過程中晶粒結構隨時間的演變[98]

Fig.9Evolutions of the grain structure during solidification process in the laser molten pool with time[98]

(a)t= 0 ms (b)t= 25.0 ms (c)t= 50.0 ms

3宏觀尺度模擬在增材制造鋁合金中的應用

在激光與原材料相互作用過程中，材料經歷了快速熔化與凝固、能量的傳輸與散射、金屬熔體流動及相變等一系列復雜的物理化學過程，應力和組織演變十分復雜。增材制造成形各類材料時，可通過調整工藝參數來調控熔池的熱力學和動力學行為，從而優(yōu)化工藝窗口、調控顯微組織、控制殘余應力。反之，若要揭示增材制造構件的組織性能演化規(guī)律，則必須明晰成形過程中零件的熱歷史和熱行為。然而，增材制造熔池尺度較小、冶金行為變化復雜且迅速，現(xiàn)有的高速攝像等在線監(jiān)控方法難以實現(xiàn)增材制造過程的細致觀察與準確測量。有限元等數值模擬可以對增材制造中的熱作用[103]、成形控制[32]、組織演變[104]、殘余應力分布[105]和力學行為[106]等進行預測和研究，具有低成本、高效率、理論性強及易于指導工藝優(yōu)化等特點。

華中科技大學宋波團隊聯(lián)合愛爾蘭圣三一大學殷碩教授團隊，通過熔池溫度場、應力場和速度場的數值模擬與微觀組織表征，揭示了2xxx變形鋁合金SLM過程中熔池冶金行為的演變機制以及球化、孔隙和裂紋等冶金缺陷的形成機理[32]。最后，從材料設計和工藝創(chuàng)新的角度討論了冶金缺陷的抑制方法，為理解SLM成形高強鋁合金的致密化行為，實現(xiàn)粉末材料與工藝的有效設計提供了重要參考。

(1) 從熔池溫度場、流動場角度揭示了SLM成形變形鋁合金的孔隙形成機制。激光能量密度是決定樣品孔隙率的關鍵因素。熔池溫度場、流動場模擬結果顯示：能量密度過低時，金屬粉末熔化不充分，掃描軌跡不連續(xù)或不穩(wěn)定；能量密度過高時，過高的流速導致大量熔體飛濺，熔池狀態(tài)不穩(wěn)定，造成過度球化與過燒，且熔池表面湍流卷入氣體，最終形成孔隙[32]。

(2) 從熔池應力場、晶粒組織結構角度揭示了SLM成形變形鋁合金的裂紋形成機制。SLM成形變形鋁合金時，熔池邊緣與熱影響區(qū)形成應力集中，誘導的應力超過了變形鋁合金的強度極限，造成基體撕裂形成裂紋。此外SLM熔池內極高的溫度梯度導致粗大柱狀晶組織的形成，柱狀晶間的殘余液膜在凝固末期發(fā)生凝固收縮或熱收縮，在晶界處形成大量硬脆屬性的網狀析出物，引發(fā)裂紋，如圖10[32]所示。

圖10

圖10Al-Cu-Mg合金裂紋形成機理[32]

Fig.10Crack formation mechanism of Al-Cu-Mg alloy[32]

(a) simulated stress distribution of molten pool

(b) grain morphology in experimental molten pool

(c) schematic of solidification process and crack formation

4機器學習在增材制造鋁合金中的應用

機器學習是人工智能和計算科學的分支。基于統(tǒng)計學方法，機器學習使計算機能夠識別數據中的模式，并通過分類或回歸在輸入和目標之間建立非參數但定量的關系，針對目標屬性的閾值進行搜索、篩選和優(yōu)化來擴展?jié)撛诘臎Q策空間[107]。機器學習不需要基于現(xiàn)象學理解來顯式求解復雜方程，其預測精度主要取決于數據質量和算法復雜度，因此能夠實現(xiàn)對復雜問題的快速求解。

金屬增材制造過程需要對大量參數進行設置，包括熱源的功率和速率、掃描模式、樣品幾何形狀等。參數的選擇會影響凝固過程的溫度梯度、冷卻速率，進而影響熔池的形貌以及材料微觀結構，最終導致了材料內部缺陷和宏觀性能的演變[108]。傳統(tǒng)方法通過對大范圍工藝參數進行試錯來制造高質量的零件，時間和經濟成本高，且難以針對目標性能對工藝進行設計。而機器學習則可以通過分析大量實驗數據，對影響成形質量的工藝參數和過程參數進行識別、分類，建立不同合金體系由工藝到性能的定量關系[89]。不僅如此，隨著流程智能化和算法精度的提升，機器學習技術逐步能夠在過程規(guī)劃[109]、參數優(yōu)化[110]、微結構調控[111]和缺陷消除[33]等金屬增材制造工藝全流程優(yōu)化中提供可靠支持。

Caiazzo和Caggiano[112]基于圖像識別和人工神經網絡，對2024 Al激光金屬沉積過程工藝參數與沉積金屬跡線的輸出幾何參數之間的相關性進行了研究。結果表明，基于神經網絡的機器學習方法能夠準確估計獲取特定幾何形狀金屬沉積跡線的工藝參數。在微結構調控方面，Liu等[111]開發(fā)了一種基于Gaussian過程回歸的機器學習方法對AlSi10Mg合金SLM的工藝窗口進行優(yōu)化。模型訓練和預測結果表明，在SLM工藝中，存在更寬廣的工藝窗口能夠實現(xiàn)全致密AlSi10Mg合金(即相對密度≥ 99%)的制備。同時，預測出的新的優(yōu)化工藝參數為合金微結構的設計調控提供了巨大的空間，從而實現(xiàn)了增材制造鋁合金高強度和高延展性綜合性能的協(xié)同提升。進一步地，機器學習結合傳統(tǒng)機械模型的計算結果，能夠加速工藝優(yōu)化過程。針對金屬增材制造中的開裂問題，Mondal等[33]提出了一種基于物理信息的機器學習方法，系統(tǒng)研究了6061Al、2024Al和AlSi10Mg等體系的裂紋發(fā)生機制，確定了裂紋形成與機械變量的相關性。如圖11[33]所示，首先基于傳熱和流體模型計算“冷卻速率”、“溫度梯度與凝固生長速率比值”、“凝固應力”以及“易損和弛豫時間比”4個變量，并結合文獻報道中的工藝參數、熱物性數據和實驗結果作為輸入，采用決策樹、支持向量機和邏輯回歸對裂紋形成的條件進行預測，并比較了4個變量對于開裂的影響層級；最后根據預測結果，繪制了裂紋敏感性隨工藝參數變化的關系圖。與實驗結果對比顯示，該方法提供的裂紋敏感性圖能夠準確預測SLM制備鋁合金過程中的開裂行為。上述研究表明，機器學習在金屬增材制造質量監(jiān)控、工藝優(yōu)化、產品性能提升等技術領域發(fā)揮著重要作用。

圖11

圖11基于物理信息的機器學習方法設計無裂紋3D打印件流程圖[33]

Fig.11A physics-informed machine learning towards crack-free printing[33]. Computed values of cooling rate and solidification morphology (indicated by the ratio of temperature gradient and solidification growth rate) at the trailing edge of the melt pool, the ratio of vulnerable and relaxation times, and solidification stress are used in a physics informed machine learning to accurately predict cracking during SLM of aluminum alloys. The combination of machine learning and mechanistic modeling gives a cracking susceptibility index, process maps for crack-free printing, the comparative influence of the important variables, and a decision tree to predict crack formation[33](PBF-L—powder bed fusion- laser)

5總結與展望

本文綜述了目前國內外不同尺度計算方法(原子尺度、介觀尺度和宏觀尺度模擬及機器學習)輔助增材制造鋁合金開發(fā)的研究思路與現(xiàn)狀。不同尺度計算方法已成功用于增材制造鋁合金的設計與開發(fā)中，有效減少材料設計與開發(fā)的時間和成本，實現(xiàn)了高性能增材制造鋁合金的高效設計：原子尺度的第一性原理計算可為增材制造鋁合金中固溶強化的元素選擇和添加量提供指導；原子尺度的分子動力學模擬對增材制造鋁合金的局部熔化、快速凝固過程以及組織的力學響應等進行預測，為合金制備過程的工藝選擇和組織優(yōu)化提供指導；介觀尺度的計算熱力學，從合金打印性、晶粒細化、固溶強化、析出強化和熱處理等方面實現(xiàn)無裂紋增材制造鋁合金的成分設計和工藝優(yōu)化；介觀尺度的相場模擬，能對增材鋁合金制備過程中微觀組織演化進行研究，探討工藝參數對微觀組織的影響，為合金制備過程的工藝優(yōu)化和組織優(yōu)化提供指導；宏觀尺度的有限元模擬，對增材制造鋁合金制備過程中熱作用、成形控制、缺陷形成等進行預測和研究，易于指導工藝優(yōu)化。基于大量實驗數據驅動的機器學習方法，可對影響成形質量和性能的工藝參數和過程參數進行識別、分類，建立不同合金體系由工藝到性能的定量關系，實現(xiàn)金屬增材制造合金的質量監(jiān)控、工藝優(yōu)化，提升產品綜合性能。

然而，當前不同尺度計算方法往往僅針對增材制造鋁合金“成分-工藝-組織-性能”的部分環(huán)節(jié)，嚴重制約了多尺度計算在增材制造領域的應用。為此，未來可從以下2個方面來實現(xiàn)高性能增材制造鋁合金的高效開發(fā)。

第一，建立增材制造鋁合金的集成計算材料工程框架。旨在集成不同尺度的計算方法為一個整體系統(tǒng)，建立增材制造鋁合金“成分-工藝-組織-性能”的定量關系。

Mishra和Thapliyal[113]提出了適用于增材制造合金設計的集成計算材料工程框架及不同尺度計算在其中的應用。將計算熱力學和第一性原理計算結合，建立合金從“成分-工藝-微結構”的定量關系，有利于無裂紋的高性能增材制造鋁合金的成分設計。分子動力學、相場模擬和有限元模擬相結合，可對增材制造過程中的溫度場、應力場和微結構演變進行定量模擬，建立合金“工藝-微結構”的定量關系，為合金制備工藝的優(yōu)化提供準確高效的指導。機器學習和實驗相結合，建立合金“工藝-微結構-性能”間的定量關系，為金屬增材制造的質量監(jiān)控、工藝優(yōu)化、產品性能提升提供指導。最終，不同尺度計算相結合，實現(xiàn)增材制造鋁合金從“成分-工藝-組織-性能”的整體設計。

需指出的是，高效可靠的集成計算材料工程框架強烈依賴于更加合理的計算方法以及高通量計算的支持。一方面，不同尺度計算方法還有待發(fā)展，比如：上文提到的改進Scheil-Gulliver模型中，已考慮了快速凝固對溶質偏析的影響，但對實際多元多相體系在快速凝固條件下部分穩(wěn)定相被抑制的預測仍存在偏差[21,24]，因此有必要進一步改進該模型；在相場模型方面，有限界面耗散的多相場模型[93,94]能夠定量描述極端非平衡條件下(快速凝固過程)的溶質截留效應，但要實現(xiàn)增材制造過程微結構演變的定量模擬，還需耦合可靠的溫度場和流場方程。另一方面，高通量計算將進一步提升合金設計的效率。高通量計算是實現(xiàn)“材料按需設計”的基礎，可以有效縮小實驗的范圍，為實驗提供科學依據。目前，高通量計算較為耗時，計算任務的高效管理和計算結果的后處理仍然具有挑戰(zhàn)性。實現(xiàn)高通量計算的方法主要包括并行計算和分布式計算，本文作者等[114]前期開發(fā)了一種機器學習加速的分布式任務管理系統(tǒng)(Malac-Distmas)，實現(xiàn)了高通量計算和各種數據的存儲。該系統(tǒng)嵌入機器學習技術，可對輸出數據進行增密，減少計算量，實現(xiàn)高通量計算的加速。通過將Malac-Distmas與不同的熱力學計算軟件耦合，實現(xiàn)了Gibbs自由能、相圖、Scheil-Gulliver模擬、擴散模擬、析出模擬以及熱物性參數等的高通量計算。此外，Malac-Distmas不限于實現(xiàn)熱力學、動力學和熱物理性質的高通量計算，還可與其他計算/模擬軟件/代碼進行耦合，實現(xiàn)高通量計算/模擬[114]。

第二，發(fā)展高性能增材制造鋁合金的多目標設計方法與優(yōu)化策略/技術。基于集成材料工程建立增材制造鋁合金“成分-工藝-組織-性能”定量關系，針對不同應用背景與材料性能需求，開發(fā)對應的多目標(如：無裂紋高強高導電、無裂紋高強高韌等)設計方法，實現(xiàn)增材制造新型高性能鋁合金的高效設計與開發(fā)。

綜合性能是衡量材料能否滿足工程應用的前提。但由于材料性能影響因素眾多，性能間交互作用復雜，如材料的強度與塑性/韌性，強度與電導率等，往往相互沖突，呈此消彼長的矛盾關系。因此，設計研發(fā)平衡材料各類性能最優(yōu)值、實現(xiàn)綜合性能最優(yōu)的材料，一直是材料領域的難題[115]。在多目標設計方法方面，Yi等[53]前期通過結合計算熱力學、實驗和機器學習，建立稀土/堿土改性鑄造鋁合金“成分-工藝-組織-性能”定量關系，從鑄造性、晶粒細化、共晶改性、固溶強化、析出相特性和熱處理等多方面出發(fā)，對合金的強度和塑性進行多目標設計，成功開發(fā)出高強高韌的稀土/堿土改性鑄造鋁合金。在多目標優(yōu)化策略方面，主要包括逐層篩選優(yōu)化、多目標轉單目標優(yōu)化、Pareto前沿協(xié)同優(yōu)化等優(yōu)化策略。最近，Dai等[116]將三維定量相場模擬和分級多目標優(yōu)化策略相結合，通過對物理氣相沉積(PVD)工藝中TiN涂層生長過程進行了大量的三維相場模擬，獲得了模型參數、微觀結構和各種涂層性能之間的參數關系。基于定量相場模擬和關鍵實驗數據，提出了一種分級多目標方法來設計多種涂層性能。隨后，根據對各種目標組合的Pareto前沿的識別，對邊際效用進行了研究。以分級的方式對模型/工藝參數進行過濾，最終找到與實驗結果一致的最佳TiN涂層性能窗口。針對不同應用背景與材料性能需求，將上述方法合理應用于增材制造新型鋁合金設計，有望實現(xiàn)綜合性能優(yōu)異鋁合金的高效開發(fā)。